陽極電催化劑
關(guān)注創(chuàng)建者：匿名 創(chuàng)建時(shí)間：2021-08-16
陽極電催化劑的實(shí)例教程
題目：?jiǎn)卧臃稚⒌腎r-N-C燃料電池陽極抗中毒催化劑
作者：王 顯，楊小龍，馬榮鵬，劉長(zhǎng)鵬，葛君杰 * ，邢 巍 *
文章鏈接：
http://yyhx.ciac.jl.cn/CN/10.19894/j.issn.1000-0518.210477
DOI：10.19894/j.issn.1000-0518.210477
研究背景
直接甲酸燃料電池（DFAFC）理論開路高、安全性好、對(duì)全氟磺酸聚四氟乙烯共聚物（Nafion）滲透率低，被認(rèn)為是最理想的燃料。1973年，Parsons等提出甲酸電氧化（FAOR）反應(yīng)的雙途徑機(jī)制以來，其間接途徑產(chǎn)生的毒化物種CO開始被人們廣泛認(rèn)知。由于傳統(tǒng)的DFAFC中陽極催化劑多為Pd基催化劑，CO在Pd金屬上的強(qiáng)吸附會(huì)導(dǎo)致活性位點(diǎn)被牢牢占據(jù)，進(jìn)而造成電池性能的大幅下降。陽極的毒化問題也成為了目前制約DFAFC發(fā)展的主要因素。
近年來，隨著單原子催化劑領(lǐng)域的興起和發(fā)展，金屬-氮-碳型單原子催化劑的應(yīng)用范圍被拓展到甲酸電氧化領(lǐng)域。2020年，李亞棟等報(bào)道了2種原子級(jí)分散的Ir-N-C催化劑和Rh-N-C催化劑，二者對(duì)于FAOR反應(yīng)具備超高的質(zhì)量比活性，并且相對(duì)于傳統(tǒng)的Pd基催化劑，其穩(wěn)定性有了突破性的提升。但是，目前單原子催化劑的制備大多數(shù)流程復(fù)雜、成本高昂且難以大批量制備。基于此，本文探索了一種可大規(guī)模制備的單原子分散的Ir-N-C甲酸電氧化催化劑，該Ir-N-C體系不僅具有高甲酸電氧化能力，還具有強(qiáng)陽極抗中毒特性，這為推動(dòng)直接甲酸燃料電池的實(shí)用化帶來了十分積極的意義。
展開 然而，ZABs的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用仍然存在受到電催化劑性能的阻礙，尤其是在充放電過程中對(duì)氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 的過高過電位。開發(fā)高效、低成本且具有優(yōu)異電催化性能的雙功能電催化劑是非常必要的。
單原子催化劑（SACs），尤其是過渡金屬單原子催化劑（TM-SACs），由于其原子利用率極高，在堿性條件下表現(xiàn)出更好的ORR活性。然而，單金屬TM- SACs 對(duì) OER 仍然不滿意，這是制備高效 ORR/OER 雙功能催化劑過程中的一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。碳?xì)饽z（CA）因其相互連接的孔隙率、高表面積、優(yōu)異的傳質(zhì)性能和高導(dǎo)電性而被廣泛接受，是負(fù)載活性位點(diǎn)的最佳載體材料之一。在這種情況下，由 CA（Fe-Ni ANC@CA）支持的 Fe-Ni ANCs 可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的 OER 活性，同時(shí)保持其作為 ZAB 的 ORR 和 OER 的雙功能電催化劑的 ORR 活性。
【摘要】
中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院
Zhengxing Lv
、浙江大學(xué)
田鶴研究員
、山東大學(xué)
張進(jìn)濤
/
夏海兵教授
團(tuán)隊(duì)共同
通過優(yōu)化熱解聚苯胺（
PANI）氣凝膠，成功地制備了
錨定在 N、S 共摻雜碳?xì)饽z（Fe-Ni ANC@NSCA 催化劑）上的 Fe-Ni 合金納米團(tuán)簇（Fe-Ni ANCs）
。通過在單寧酸 (TA)、Fe
3+
和 Ni
2+
離子的共存下聚合苯胺單體
合成
PANI 水凝膠
，并進(jìn)行
冷凍干燥。合成 Fe-Ni ANC@NSCA 催化劑的 TA、Fe
3+
和 Ni
2+
離子的最佳摩爾比為 1:2:5，可以
保證二維多孔碳片
，
形成具有 2 至 2.8 nm 之間超小尺寸的高密度 Fe-Ni ANC。
展開 綜上所述，本文證明了Chevrel相硫化物Ni2Mo6S8是一種新的富土催化劑，可用于調(diào)整電催化氧還原，特別是用于合成H2O2。Ni2Mo6S8催化劑具有獨(dú)特的活性中心基序，激活了Ni和Mo6S8之間的協(xié)同配體、系綜和空間效應(yīng)，提供了與關(guān)鍵反應(yīng)中間體的最佳結(jié)合，并有效地阻止了不希望發(fā)生的O-O斷裂，導(dǎo)致了在水溶液中選擇性合成H2O2的快速TOF。RRDE和化學(xué)滴定測(cè)試結(jié)果表明，新型Ni2Mo6S8催化劑盡管比表面積很小，但在較寬的電位范圍內(nèi)可提供高效率的H2O2生成，摩爾選擇性大于90%，產(chǎn)率為≈90mmol H2O2·gcat?1 h?1。Ni-Mo6S8作為一種新型的貴金屬自由氧還原活性中心基序的確定，可能為現(xiàn)場(chǎng)分散生產(chǎn)低成本過氧化氫尋找實(shí)用催化劑帶來新的機(jī)遇。
展開 圖三：壓電光催化劑的性能研究
（a-l）分別是TiO2@rGO-F/PVDF-HFP、BiOI@rGO-F/PVDF-HFP和CdS@rGO-F/PVDF-HFP壓電光催化劑的形貌和PFM；
（m）是三種壓電光催化劑催化實(shí)驗(yàn)過程示意圖；
（n）TiO2@rGO-F/PVDF-HFP壓電催化劑在紫外光下降解MO性能研究；
（o）BiOI@rGO-F/PVDF-HFP壓電光催化劑在室內(nèi)光下降解MO性能研究；
（p）CdS@rGO-F/PVDF-HFP壓電光催化劑在可見光下產(chǎn)氫性能研究。
圖四：光催化性能提升機(jī)理研究
（a）rGO-F/PVDF-HFP多孔薄膜在無光條件下的產(chǎn)氫性能研究；
（b）BiOI@rGO-F/PVDF-HFP壓電光催化劑在無光條件下降解MO性能研究；
TiO2中（c）Ti和（d）O在功能襯底上的XPS；BiOI中（e）Bi和（f）I在功能襯底上的XPS；CdS中（g）Cd和（h）S在功能襯底上的XPS；
（i）多孔薄膜提升光催化性能機(jī)理示意圖。
圖五：電化學(xué)模擬實(shí)驗(yàn)
（a-c）TiO2、（d-f）BiOI和（g-i）CdS的C-V曲線、光電流和阻抗圖；
（j）TiO2和（k）BiOI分別做電極時(shí)MO的C-V曲線。
展開 設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定、低成本的質(zhì)子交換膜電解槽析氧催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。RuO2成本相對(duì)較低，但穩(wěn)定性較差。
來自北京化工大學(xué)的研究人員，報(bào)道了硫酸鹽陰離子摻雜對(duì)提高RuO2的OER活性和穩(wěn)定性的關(guān)鍵作用。配合Fe離子摻雜，硫酸鹽功能化RuFeOx(S-RuFeOx)在10 mAcm?2時(shí)表現(xiàn)出顯著的過電流變性能，其過電位僅為187 mV，因此穩(wěn)定性大大提高。S-RuFeOx優(yōu)異的OER活性歸因于硫酸鹽摻雜削弱了*OO-H中間體的吸附，而Fe摻雜促進(jìn)了化學(xué)吸附水分子的去質(zhì)子化形成*OOH的雙重正電子效應(yīng)。穩(wěn)定性的提高部分是由于硫酸鹽摻雜穩(wěn)定了晶格氧。這些結(jié)果表明，陰陽離子共摻雜RuO2是一種很有前途的高效OER電催化劑。相關(guān)論文發(fā)表在Advanced Functional Materials。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202101405
綜上所述，本文開發(fā)了硫酸鹽陰離子和鐵陽離子共摻雜的RuO2，其具有較高的OER活性和在酸性條件下的穩(wěn)定性。合成的S-RuFeOx在10 mA cm?2時(shí)的過電位較低，僅為187 mV，且在50h的CP測(cè)試中表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。S-RuFeOx突出的OER催化性能來自兩個(gè)方面：1)硫酸鹽削弱了*OO-H中間體的吸附能；2)Fe摻雜促進(jìn)了水分子的去質(zhì)子化。此外，硫酸鹽可以穩(wěn)定晶格氧，從而提高催化劑的穩(wěn)定性。這些發(fā)現(xiàn)揭示了陰離子摻雜對(duì)高效OER電催化劑的有效作用。
展開 
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陽極電催化劑的最新內(nèi)容
為此降低催化劑與電解槽的材料成本，特別是陰、陽極電催化劑的貴金屬載量，提高電解槽的效率和壽命，是PEM水電解制氫技術(shù)發(fā)展的研究重點(diǎn)。
1.3、高溫固體氧化物水電解制氫
不同于堿性水電解和PEM水電解，高溫固體氧化物水電解制氫采用固體氧化物為電解質(zhì)材料，工作溫度800~1 000℃，制氫過程電化學(xué)性能顯著提升，效率更高。
題目：?jiǎn)卧臃稚⒌腎r-N-C燃料電池陽極抗中毒催化劑
作者：王 顯，楊小龍，馬榮鵬，劉長(zhǎng)鵬，葛君杰 * ，邢 巍 *
文章鏈接：
http://yyhx.ciac.jl.cn/CN/10.19894/j.issn.1000-0518.210477
DOI：10.19894/j.issn.1000-0518.210477
Pt催化劑的降解顯著地抑制了電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。高溫、高質(zhì)子濃度和連續(xù)電位循環(huán)可加速Pt的溶解速度。這種溶解降低了Pt的電化學(xué)活性表面積(ECSA)和Pt的利用率，從而導(dǎo)致催化活性下降。在電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換中，抑制鉑的溶解仍然是提高鉑基催化劑長(zhǎng)期穩(wěn)定性的一大挑戰(zhàn)。 來自中國(guó)科學(xué)院的學(xué)者通過調(diào)節(jié)表面Pt原子的電子結(jié)構(gòu)，弱化Pt-O偶極子等，成功地抑制了Pt納米粒子的降解。還制備了氮含
過氧化氫(H 2 O 2 )是一種重要的日用化學(xué)品，在化學(xué)合成、紡織制造和醫(yī)療消毒等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。它是一種生態(tài)友好型產(chǎn)品，只有在用作氧化劑時(shí)才會(huì)產(chǎn)生水，因此有望在快速發(fā)展的可持續(xù)工業(yè)中發(fā)揮關(guān)鍵作用。全球H 2 O 2 市場(chǎng)在2019年達(dá)到16.1億美元，并在最近幾年顯著增長(zhǎng)，特別是由于醫(yī)療保健應(yīng)用的需求不斷上升。氧的電催化雙電子還原反應(yīng)是一種很有前途的可持續(xù)過氧化氫生產(chǎn)方法，但目前缺乏低成本
氫氣作為一種清潔能源，由于其零碳足跡和高的重量能量密度，有望成為傳統(tǒng)化石燃料的理想替代品。由于目前的工業(yè)制氫技術(shù)，如水蒸氣重整和煤氣化，需要大量消耗化石燃料和釋放包括二氧化碳在內(nèi)的有害氣體，電化學(xué)裂水被認(rèn)為是一種更環(huán)保、更可持續(xù)的制氫方法。將析氫反應(yīng) (HER) 與尿素氧化反應(yīng) (UOR) 結(jié)合是一種有前景的降低能耗的制氫方法。然而，開發(fā)低成本、高性能的雙功能電催化劑用于 HER 和 UOR 仍然
本工作介紹了一種新型的3D Pt53.1Bi43.4Au3.5金屬間相結(jié)構(gòu)，作為一種有前途的高性能陽極電催化劑，可用于O2和空氣中的實(shí)際DEGFC。（文：SSC）
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由氫氣和燃料電池技 術(shù)產(chǎn)生的電化學(xué)能源，被認(rèn)為是全球努力使能源消耗遠(yuǎn)離碳基燃料的關(guān)鍵。 雖然目前用于發(fā)電的電化學(xué)技術(shù)已證明其在某些應(yīng)用（如綠色交通）中的可行性，但人們普遍認(rèn)為，電化學(xué)材料的突破對(duì)于實(shí)現(xiàn)燃料電池等電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的實(shí)際性能、耐久性和成本效益至關(guān)重要，如燃料電池。 特別是，聚合物電解質(zhì)膜燃料電池（PEMFCs）的動(dòng)力學(xué)傳遞受到氧還原反應(yīng)（ORR）緩慢動(dòng)力學(xué)的限制。 燃料電池電極的理想
【背景】
目前可充電鋅空氣電池（ZABs）因其理論能量密度高、安全性和可持續(xù)性高而被認(rèn)為是未來電動(dòng)汽車最具前景的技術(shù)。然而，ZABs的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用仍然存在受到電催化劑性能的阻礙，尤其是在充放電過程中對(duì)氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 的過高過電位。開發(fā)高效、低成本且具有優(yōu)異電催化性能的雙功能電催化劑是非常必要的。
單原子催化劑（SACs），尤其是過渡金屬單原子催化劑
隨著化石燃料過度使用引起的環(huán)境問題日益嚴(yán)重，開發(fā)清潔高效的可持續(xù)能源迫在眉睫。電化學(xué)裂水產(chǎn)生的氫氣可以實(shí)現(xiàn)間歇性可再生能源的大規(guī)模儲(chǔ)存。設(shè)計(jì)高效、穩(wěn)定、低成本的質(zhì)子交換膜電解槽析氧催化劑仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。RuO2成本相對(duì)較低，但穩(wěn)定性較差。 來自北京化工大學(xué)的研究人員，報(bào)道了硫酸鹽陰離子摻雜對(duì)提高RuO2的OER活性和穩(wěn)定性的關(guān)鍵作用。配合Fe離子摻雜，硫酸鹽功能化RuFeOx(S-RuFeOx)在
氫氣 是一種無碳、清潔、環(huán)保的綠色資源，能量密度最高(142MJ kg-1)，因此被廣泛認(rèn)為是最具潛力的清潔能源。此外，隨著氫氣冶金技術(shù)的不斷發(fā)展，對(duì)氫氣作為還原劑的需求也在不斷增加。電催化是一種潛在的可持續(xù)制氫方法，開發(fā)非貴金屬基電化學(xué)水分解的高效電催化劑是開發(fā)和利用可再生能源的核心。 來自重慶大學(xué)等單位的研究人員合成了一種具有多異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面和三維多孔結(jié)構(gòu)的電催化劑，闡明了結(jié)合多特征和密度泛函計(jì)
