光動力治療的案例
：高效I型AIE光敏劑用于腫瘤細胞核靶向光動力治療
光動力治療（PDT）在癌癥治療領域具有巨大應用潛力。得益于優異的光學性能和聚集誘導活性氧（ROS）產生增強特性，具有AIE性質的光敏劑在腫瘤的熒光可視化光動力治療中表現突出。然而，目前所報道的AIE光敏劑大多是以產生單線態氧（1O2）為主的II型光敏劑。由于II型光敏劑產生ROS的過程對氧氣的依賴性較高，其ROS產生效率往往受限于腫瘤組織的乏氧情況。相比之下，I型光敏劑被證明具有較好的耐乏氧特性，能夠在光動力過程中充分利用腫瘤微環境中有限的氧氣。另一方面，基于在維持細胞生長、抵抗細胞死亡、激活癌細胞的侵襲和轉移中所發揮的關鍵作用，細胞核被認為是光動力治療的最佳靶點。因此，開發具有I型活性氧產生能力的AIE光敏劑，并基于此構建細胞核靶向的光動力癌癥治療體系對于克服傳統高氧依賴的II型光敏劑在腫瘤光動力治療中面臨的乏氧問題，充分發揮光敏劑的光動力治療效力，提高乏氧實體瘤的治療效果具有重要意義。
鑒于此，唐本忠院士/王東副教授團隊報道了一類能夠高效產生I型活性氧的AIE光敏劑（即“好鋼”），并借助酸響應的細胞核靶向遞送系統成功構建了首例基于I型AIE光敏劑的細胞核（即“刀刃”）靶向光動力治療體系。該體系具有好的生物相容性、高的熒光亮度、優異的I型活性氧產生能力以及良好的細胞核靶向和腫瘤富集效果。體外和體內評價實驗表明，該體系在光照下實現了高效的熒光成像指導的光動力治療，能夠有效殺傷癌細胞并在小鼠活體表現出顯著的抑瘤效果。（圖1）
圖1. I型AIE光敏劑及腫瘤細胞核靶向光動力治療的設計策略。
展開 四川大學高會樂教授課題組AFM：二甲雙胍聯合光動力治療的自遞送納米粒用于乳腺癌免疫治療
腫瘤免疫療法通過激活免疫系統，使機體對腫瘤產生攻擊，從而殺傷腫瘤細胞，是一種強有力的癌癥治療手段。光動力治療（PDT）可以通過產生活性氧殺滅腫瘤細胞的同時，產生免疫原性細胞死亡，從而激活機體的抗腫瘤免疫反應。免疫檢查點抑制劑類藥物的加持可以解除腫瘤細胞的免疫抑制信號，進一步助力免疫進程。但是現有的治療策略多是采用載有光敏劑的遞藥系統與免疫檢查點抑制劑類抗體進行聯用，具有制備復雜，成本高，不能規避遞藥系統以及免疫檢查點抑制劑類藥物的毒副作用等特點。自傳遞納米遞藥系統由于其可兼具制備簡單以及智能響應性的特征，為實現高效低毒的聯合免疫藥物遞送開辟了新途徑。近來，神藥二甲雙胍被證實是一種小分子程序性細胞死亡配體1（PD‐L1）抑制劑。長期的臨床使用驗證了其生物安全性，是一種有潛力的免疫檢查點小分子抑制劑。
基于此，四川大學高會樂教授課題組創新性設計了一種簡單的酶響應性自遞送納米粒（MA-PpeA-Ce6 NPs）用于抗乳腺癌光動力免疫治療。該納米粒由酸敏感性小分子PD-L1的抑制劑二甲雙胍（MET）與光敏劑二氫卟吩e6（Ce6）通過基質金屬蛋白酶2（MMP-2）可剪切的肽段（GPLGVRGDK，PepA）連接后自組裝而成。該納米粒通過EPR效應到達腫瘤部位后，肽段被高表達的MMP-2識別并剪切，從而釋放出VRGDK-Ce6序列，該序列可特異性識別腫瘤細胞的αvβ3受體，從而介導入胞后產生定點的免疫原性細胞死亡。同時，酸性的腫瘤微環境觸發MET釋放，使腫瘤細胞的PD-L1表達降低，進一步增強了光動力治療誘導的抗腫瘤免疫反應。
展開 基于G-四聯體的納米配位聚合物調節腫瘤乏氧和實現核靶向載藥增強光動力學治療
【引言】
光動力學治療被認為是一種安全和可對癌癥進行選擇性治療的方法，其需要光敏劑、光和組織中的氧三種物質共同作用，來產生單線態氧導致DNA損傷和細胞凋亡。由于單線態氧易猝滅，且擴散距離極短，故能在細胞核中產生的單線態氧的光動力學治療效果會比細胞質和細胞膜中的更加有效。然而，將光敏劑運輸到細胞核中，在傳統光動力學治療中還沒有實現廣泛應用。與此同時，Bcl-2作為一種重要的抗凋亡蛋白，可以通過阻礙細胞色素c的釋放來抑制光動力學治療誘導的細胞凋亡。此外，腫瘤微環境中氧氣含量較低，也大大降低了光動力學治療的效果。因此，改善腫瘤乏氧和實現細胞核靶向對光動力學治療腫瘤十分重要。
【成果簡介】
近日，澳門大學陳美婉教授（通訊作者）和蘇州大學劉莊教授（通訊作者）利用鈣離子和AS1411 G-四聯體的配位作用制備了一種納米配位聚合物，光敏劑Ce6和血紅素嵌入到該納米配位聚合物中的G-四聯體中。通過PEG修飾，獲得的納米結構Ca-AS1411/Ce6/hemin@pHis-PEG（CACH-PEG）可以將Ce6運輸到細胞核中產生更具破壞力的活性氧；同時AS1411可以抑制Bcl-2的表達，提高光動力學治療所誘導的細胞凋亡效果。納米配位聚合物中的血紅素/G-四聯體可以分解腫瘤內部的H2O2，從而克服因腫瘤環境缺氧而導致的光動力學治療效果不佳。
展開 上海交通大學汪朝陽和朱申敏團隊《AFM》：基于纖維素納米晶與碳點的可注射水凝膠用于腫瘤光熱、光動力治療
光熱療法 (PTT) 和光動力療法 (PDT)是運用光敏藥物和激光活化治療新生血管和腫瘤類疾病的一種新方法。光熱治療法是將具有較高光熱轉換效率的材料注射入人體內部，利用靶向性識別技術聚集在腫瘤組織附近，并在外部光源的照射下將光能轉化為熱能來殺死癌細胞的一種治療方法。光動力治療用特定波長照射腫瘤部位，使選擇性聚集在腫瘤組織的光敏藥物活化，引發光化學反應或熱效應破壞腫瘤。作為非侵入性的治療方法，光熱和光動力治療相比于傳統腫瘤療法，其優勢在于能夠實現時空可控地對腫瘤區域精確照射，進行有效的治療，達到最大限度地減少副作用的效果。
然而，傳統光熱劑存在明顯的局限性：比如光熱轉換效率低、光穩定性差、光敏劑光穿透深度較淺。鑒于此，研發新型光敏劑材料，尤其是可將光熱劑、光敏劑和聚合物基體復合制備的新型可注射水凝膠，以同時進行PTT和PDT，為癌癥治療中提供新的更有效媒介。但將光熱劑，光敏劑引入水凝膠中，操作發展，對材料進行復雜的修飾是難以避免的。因此，探索單一有效成分的光新型療劑，一直是該領域研究熱點之一。
上海交通大學材料科學與工程學院朱申敏教授和醫學院附屬第九人民醫院眼科汪朝陽主任醫師團隊提出了一種簡單的方法，利用氨基修飾的碳點 (NCD) 和醛基改性纖維素納米晶體間的反應，制備用于同時光熱和光動力療法的可注射水凝膠（圖1）。NCD不僅作為光熱劑與光敏劑，同時作為交聯劑形成水凝膠。NCD表現出 77.6% 的光熱轉換效率，并且在660 nm光照下具有 0.37 的高單線態氧量子產率。體外細胞實驗和體內動物實驗證明水凝膠無毒和有效的腫瘤抑制作用。
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華南理工大學唐本忠院士團隊王志明研究員課題組《ACS Nano》：一種制備Ⅰ型光敏劑用于光動力治療癌細胞和病原體的可行策略
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唐本忠院士團隊《Nat. Commun.》
展開 中科院化學所肖海華研究員團隊Nano Today：通過紅外光控實現納米藥物的級聯靶向以最大化光動力和免疫治療效應
NP4可在紅外光照射下，產生ROS，導致P2高分子降解，誘發納米粒子殼層解離，進而造成PEG脫落，最終裸露出帶正電荷的NP2。為驗證納米粒子的生物效應，他們構建了三陰性乳腺癌4T1細胞的原位腫瘤模型。通過尾靜脈注射到小老鼠體內的NP4經過血液循環，靶向蓄集在腫瘤部位。腫瘤部位的NP4在808 nm激光激發下產生ROS，從而使得NP4表面的PEG脫落，變成納米粒子NP2, 實現電荷反轉。NP2可進一步深層次穿透腫瘤組織，靶向到腫瘤細胞內的線粒體。在持續光照下，NP2在線粒體內產生大量ROS，實現癌細胞殺傷。與此同時，癌細胞釋放的DAMPs誘導DC細胞成熟，成熟的DC細胞將抗原呈遞給T細胞，從而誘導CD8+T細胞分化，激活適應性免疫，進而實現光動力聯合機體免疫的聯合治療(Scheme 1b)。總之，這項工作為ICD和癌癥免疫治療領域提供了新的思路和材料，對腫瘤紅外二區熒光成像的同時實現影像引導下的腫瘤光動力治療提供了新思路。
Scheme 1.通過紅外光控實現級聯雙靶向 (DCT) 的納米粒子以最大化光動力和免疫治療效應。
以上研究成果近期發表在Nano Today期刊上。上述研究工作得到了國家自然科學基金、科技部重大專項等項目的支持。
展開 港科大唐本忠院士團隊、南開朱春雷研究員Angew：超支化聚電解質-多組分聚合及光動力生物圖案化
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唐本忠院士團隊《Nat. Commun.》
展開 .: 一種離散的有機鉑（II）金屬催化劑作為癌癥光化學療法的多模式治療平臺
在全球癌癥死亡率的不斷上升情況下，開發出有效的癌癥治療和診斷劑，以有效的降低癌癥死亡率已成為重中之重。但是，由于化療藥物有著嚴重的副作用和誘導耐藥性產生的缺陷，故而化學療法在其臨床應用中，經常出現腫瘤的復發和轉移。目前，為了加強患者的治療效果，比較流行的是將具有不同抗癌機制優點的治療方法結合起來以實現“1+1＞2”的治療效果。例如，光動力療法由于其微創性、可忽略的全身毒性、較少的副作用和有效避免耐藥性的優點，能很好的改善傳統治療效果。但是，由于疏水性光敏劑會出現的嚴重聚集，使得其光動力治療效果降低甚至消失。因此設計具有高單線態氧（1O2）量子產率（QY）的光敏劑仍然是具有挑戰性的。
【成果簡介】
近日，美國國立衛生研究院的陳小元教授、浙江大學的黃飛鶴教授和毛崢偉副教授以及美國猶他州大學的Peter J. Stang教授（共同通訊作者）等報道了一種利用順式—(PEt3)2Pt(OTf)2構建的一種離散的有機鉑（II）金屬丙烯酸酯以改善1O2 QY，從而實現協同抗癌的功效。具有三模態成像能力的金屬填充納米顆粒（MNPs）可以精確診斷腫瘤并實時監測MNPs的遞送過程、生物分布和排泄情況。MNPs對U87MG、耐藥性A2780CIS和原位腫瘤模型都表現出優異的抗腫瘤轉移作用和優異的抗腫瘤性能，并且在單次治療后消除的腫瘤不在復發。通過基因芯片分析實驗證實了不同治療方式對腫瘤消除的各自貢獻。 因此這種超分子平臺在精確的癌癥診斷治療中具有巨大的潛力。研究成果以題為“A discrete organoplatinum(II) metallacage as a multimodality theranostic platform for cancer photochemotherapy”發表在國際著名期刊Nat.
展開 林文斌 JACS : 納米金屬有機框架-可服缺氧的光動力治療癌癥免疫療法
【引言】
最近，癌癥免疫療法成為一種高效的癌癥治療方法。免疫檢點封鎖（ICB）利用抗體阻斷負性免疫調節通路，已經在幾個晚期癌癥中獲得了臨床成功。然而，由于宿主免疫系統的激活不足，導致ICB對許多癌癥的系統性抗腫瘤反應的比率是有限的。將ICB與其他免疫原性治療相結合可提高非炎癥性腫瘤的反應率。光動力療法（PDT）會引起急性炎癥反應，改變腫瘤微環境，并有希望顯著提高ICB的療效。然而，PDT和ICB的協同治療很少被探索。
【成果簡介】
近日，美國芝加哥大學的林文斌教授（通訊作者）等報道了一種納米金屬有機骨架(Fe-TBP)，作為一種新型的納米光敏劑來克服腫瘤缺氧和提高PDT的敏感效率，用于癌癥免疫治療的非炎癥性腫瘤。Fe-TBP是含氧量正常和低氧條件下由鐵氧簇、卟啉配體和敏化PDT構建的。Fe-TBP調解的PDT顯著改善了抗-程序性死亡-配體1（α-PD-L1）的治療效果，并引起了結直腸癌小鼠模型的遠位效應，導致了90%的腫瘤退化。機械研究表明，Fe-TBP調解的PDT誘導了細胞毒素T細胞的腫瘤浸潤是有重大意義的。研究成果以題為“Nanoscale Metal-Organic Framework Overcomes Hypoxia for Photodynamic Therapy Primed Cancer Immunotherapy”發布在國際著名期刊JACS上。
展開 IF14.59：新型納米材料-聚集誘導發光體最新研究進展！
“微波誘導的光動力（MIPDT）是我們首先研發的一種新的癌癥治療方法，與傳統的光動力療法PDT相比具有許多優勢，”陳偉教授說， “例如操作簡單、更快的消融時間和可忽略的副作用， 最突出的是微波的穿透性好，可以用于深部癌癥的治療。”
微波誘導光動力方法可以單獨使用，也可以與其他癌癥治療方法（如手術、化學療法、免疫療法或放射療法）結合使用。
陳偉教授的團隊認為，其研究結果不僅解決了傳統PDT的穿透問題， 還可以與微波消融結合減少微波的劑量或輻照時間從而減少微波輻射而引起的副作用。
AIEgens是一種新型材料（見圖1），它具有與傳統光敏劑相反而有趣現象——高濃度的聚集會抑制傳統光敏劑的發光和活性氧 (ROS) 的產生。然而，對于AIEgens，高濃度的聚集不僅不淬滅而且會增強發光和ROS的產生。這將為發光成像與光動力治療的結合提供了方便。這是第一個有關基于AIEgens微波誘導光動力癌癥治療的工作。陳教授說我們的發現將為 AIEgens的應用打開一扇新的大門。
圖1：代表性聚合發光體的掃描電鏡成像 (a-c) TPEPy-I 粉體樣品, (d-f) TPEPy-PF6粉體樣品, (g-i) TPEPy-I里加了90%的水, and (j-l) TPEPy-PF6 里加了90%的水.
汪凌云教授說，“AIEgens和微波技術的結合發展出更有效的癌癥治療方法有望可以治療傳統方法難以觸及的腫瘤?！? “這一發現將有利于世界各地科學家探索和開發光動力的更大潛力” 汪凌云教授說。“我們的主要目標是讓光動力的癌癥治療更有效且便于病人的使用?！?/span>
展開 抗癌功臣：梳理葉綠素家族的八種光敏劑
光動力療法(photodynamic therapy，簡寫為 PDT)是通過光動力作用處理癌癥的一種新的治療模式。其基本運作過程是利用光敏劑(抗癌藥物)和光的共同作用而形成細胞毒素，并對病變細胞(癌細胞)或者其他病變組織實施殺滅。當健康和病變組織上的藥物集聚到合適濃度時，人為調節特定波長的光對相應的組織區域進行照射，經光激發的 PDT 藥物(一般是具有光敏活性的化合物)引發光毒效應。有效的PDT治療過程必須具備3個要素，即光敏劑、光、氧氣。[1]
其中作為不可或缺的一環的光敏劑發展至今已有三代。
第一代光敏劑：發展于二十世紀70年代和80年代早期，主要為卟啉類混合物；
第二代光敏劑：指二十世紀80年代后期開發的具有不同結構類型的卟啉衍生物單體和相關合成化合物；
第三代光敏劑：將光敏劑與單克 隆抗體或其他小的生物活性分子如類固醇、類脂、肽、核苷和核苷酸連接，以得到具有靶向功能的光敏劑。[2]
本文就葉綠素相關的光敏劑及其在抗腫瘤納米材料中的應用做一個整理。
1、mTHPC
mTHPC(商品名為Foscan)，作為第二代光敏劑展現出了多種光動力治療方面的優良特性，在歐洲及日本已被用于治療頭頸癌。這種光敏劑在生理pH條件下是一種疏水的帶中性電荷的分子，可穿透7mm的深度，在652nm處被激發以發揮光動力治療的效果。
圖為mTHPC結構式
Fabrice P. Navarro等[3]制備了mTHPC固體脂質體用于光動力治療，并證明它具有良好的穩定性和重現性，以及較小的粒徑分布。此外還評價了它的光物理、物理化學性質、光譜吸收、單線態氧、膠體穩定性、粒徑以及電位。并選用了MCF-7細胞來評價該納米粒的光毒性，最終證明mTHPC固體脂質體是一種很有前途的藥物遞送系統。
展開 
聚集誘導發光和凝膠的強強聯合——唐本忠院士團隊和北理工黎朝《Adv. Mater.》綜述：聚集誘導發光活性凝膠的制備、功能和應用
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唐本忠院士團隊《Nat. Commun.》
展開 東華大學史向陽團隊 ACS Nano：纖連蛋白包覆的金屬-多酚網絡通過鐵死亡增強的ICD實現腫瘤的化學/化學動力學/免疫協同治療
抗腫瘤活性及免疫效應結果表明，通過對治療期間小鼠體重的統計表明DOX-TAF@FN及A-PD-L1無明顯系統毒性（圖6b），在14天治療結束后經DOX-TAF@FN+A-PD-L1處理的腫瘤體積最小，即表現出最強的腫瘤抑制效果（圖6c-e）。通過對腫瘤部位的免疫組織學觀察，Ki-67染色結果表明DOX-TAF@FN+A-PD-L1組的腫瘤部位細胞增殖率遠低于其他組（圖6f），明顯地抑制了腫瘤細胞的增殖。對腫瘤部位的CRT染色結果表明，DOX-TAF@FN+A-PD-L1組增強了腫瘤細胞的免疫原性死亡效應（圖6f）。通過免疫熒光染色結果表明，DOX-TAF@FN+A-PD-L1組表現出良好的CD8+ T細胞的腫瘤浸潤效果（圖6f），表明了DOX-TAF@FN+A-PD-L1的聯合治療能夠明顯地激活小鼠體內的免疫反應，增強體內的抗腫瘤免疫效應。隨后進一步分析了體內的免疫細胞表達情況，流式分析結果表明，經DOX-TAF@FN+A-PD-L1聯合治療，腫瘤部位的CD4+、CD8+ T細胞（圖7a，d-e）表達上調，調節性T細胞（Tregs）顯著下調（圖7b，f），NK細胞（NK1.1）表達上調（圖7c，g），證明通過化學/化學動力學/免疫聯合治療能夠有效地緩解腫瘤部位的免疫抑制微環境，防止腫瘤的免疫逃逸，增強體內的抗腫瘤免疫反應。
圖6.（a）小鼠體內治療過程示意圖；（b-c）治療14天內小鼠體重及腫瘤體積變化曲線；（d-e）治療第14天腫瘤照片與質量；（f）治療第14天腫瘤切片的Ki-67、CRT及CD8+染色結果。
圖7.
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