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(a) PPG 復(fù)合材料的縱向和橫向導(dǎo)熱系數(shù)。(b) PiPG 復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。(c) 石蠟和 PPG 相變復(fù)合材料的熱重分析曲線。(d) PPG 相變復(fù)合材料的殘留物質(zhì)量百分比，以及 (e) 填充物含量和導(dǎo)熱率提高效率。(f) PPG4 的熱導(dǎo)率和潛熱保持率與已報(bào)道的 PCC 的比較。

1.2 高導(dǎo)熱中間相瀝青基碳纖維增強(qiáng)碳化硅陶瓷基復(fù)合材料 近年來(lái)，國(guó)產(chǎn)高導(dǎo)熱石墨纖維制備技術(shù)日臻成熟，性能逐漸完善，賦予高導(dǎo)熱碳化硅陶瓷基復(fù)合材料更優(yōu)的熱物理性能以及更廣闊的應(yīng)用前景。

柔性聚合物復(fù)合薄膜在電子系統(tǒng)散熱中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用。然而，室溫下導(dǎo)熱系數(shù)在0.1 ~ 0.5 W/(m K)之間的純聚合物無(wú)法滿足要求。到目前為止，與結(jié)構(gòu)復(fù)雜、合成工藝復(fù)雜的導(dǎo)電聚合物相比，高導(dǎo)熱填料復(fù)合材料因其簡(jiǎn)單有效而得到了廣泛的應(yīng)用。采用氧化鋁、石墨烯(G)、碳化硅和六方氮化硼(h-BN)等多種導(dǎo)電填料增強(qiáng)聚合物基體的導(dǎo)熱系數(shù)。

為提高了相變材料的導(dǎo)熱系數(shù)應(yīng)進(jìn)一步提高冷卻效果，一般來(lái)說(shuō)導(dǎo)熱性能通過(guò)加入高導(dǎo)電性熱添加劑，如金屬粉末、碳納米管(CN)、石墨烯、氮化鋁(AlN)和膨脹石墨(EG)來(lái)優(yōu)化。但是當(dāng)導(dǎo)熱填料粉末作為導(dǎo)熱促進(jìn)劑添加到PCM中，這些小顆粒會(huì)聚集在一起形成更大的團(tuán)簇，這對(duì)形成連續(xù)換熱網(wǎng)絡(luò)有負(fù)面影響將限制優(yōu)化熱導(dǎo)率。

來(lái)源 | Nano-Micro Letters00背景介紹高導(dǎo)熱、高強(qiáng)度的柔性導(dǎo)熱復(fù)合材料已經(jīng)成為解決高功率密度柔性電子器件散熱問(wèn)題的關(guān)鍵材料。石墨烯基導(dǎo)熱復(fù)合材料因石墨烯本征熱導(dǎo)率高和獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)，賦予其較好的導(dǎo)熱性能。然而復(fù)合材料中石墨烯納米片在干燥時(shí)會(huì)收縮引入褶皺，大大降低了復(fù)合材料導(dǎo)熱性能和力學(xué)性能的進(jìn)一步提高。

02成果掠影 近期，華南理工大學(xué)的張正國(guó)教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)用于電動(dòng)汽車熱管理的膨脹石墨(EG)基復(fù)合相變材料(PCMs)的高導(dǎo)電性和較差的適應(yīng)性問(wèn)題取得新的進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)合成了一種具有高電阻率和柔性的新型復(fù)合相變材料(CPCM)，用于廣泛的電池?zé)峁芾怼Ｌ烊幌鹉z在膨脹石墨和OP44E PCM之間形成了柔性絕緣網(wǎng)絡(luò)。

目前，柔性熱界面材料(TIMs)作為TIM被用在芯片散熱的應(yīng)用中。在實(shí)際應(yīng)用中，熱導(dǎo)率和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是TIMs的兩個(gè)重要參數(shù)。優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是保證高導(dǎo)熱TIMs在復(fù)雜體系中長(zhǎng)期運(yùn)行的前提。傳統(tǒng)的TIMs大多采用硅酮基體和導(dǎo)熱填料的復(fù)合材料，但這種基體存在固有的工作溫度范圍窄(<150 ℃)、機(jī)械回彈性差等問(wèn)題限制了材料應(yīng)用。

因此，開(kāi)發(fā)創(chuàng)新的高導(dǎo)熱材料來(lái)解決這一問(wèn)題具有重要意義，常見(jiàn)的導(dǎo)熱填料如氧化鋁、氮化硼、氮化鋁、氮化硅、金剛石、石墨、金屬顆粒、碳納米管(CNTs)、石墨烯等，已被廣泛用于制備聚合物復(fù)合材料，以達(dá)到期望的性能。其中，碳納米管相對(duì)于金屬納米填料具有更大的縱橫比和靈活性，可以更好地融入聚合物基體中，以滿足熱管理要求。

3.1 導(dǎo)熱塑料麥堪成等研究表明加人Al2O3（VK-L04R,VK-L600D）使聚丙烯(PP)的導(dǎo)熱系數(shù)提高，且Al2O3/PP復(fù)合 材料的導(dǎo)熱系數(shù)隨Al2O3用量增加而提高。加入第3組分Cu、ZnO、A1和石墨 ，進(jìn)一步提高Al2O3復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)。

即使在芯片過(guò)熱的極端情況下，基于UHMWPE的TIMs也不會(huì)因?yàn)槿垠w流動(dòng)而對(duì)電子元件造成不可逆的損壞，但是其粘度阻礙了基于UHMWPE的復(fù)合材料的制造。雖然石墨、石墨烯、碳納米管(CNTs)、碳纖維、銀顆粒、銀納米線、銅納米線具有較高的導(dǎo)熱性，但其較差的絕緣特性阻礙了TIMs在芯片封裝領(lǐng)域的推廣應(yīng)用。

聚合物基復(fù)合材料具有易于加工、良好的電絕緣性和良好的化學(xué)穩(wěn)定性，是新型設(shè)備中應(yīng)用最多的材料。然而，聚合物基復(fù)合材料的低導(dǎo)熱性和高溫穩(wěn)定性差限制了其應(yīng)用范圍為了獲得更高的散熱能力，添加具有高導(dǎo)熱性的碳材料(如石墨烯)或無(wú)機(jī)材料(如氧化鋁和氮化硼)等填料是一種優(yōu)化方法。

在這種情況下，采用具有優(yōu)異的電磁屏蔽性能和熱管理性能的材料來(lái)解決上述問(wèn)題是非常理想的方式之一。含碳導(dǎo)熱填料由于其熱導(dǎo)率高，且填充在聚合物中的復(fù)合材料其重量輕、柔韌性好、可加工性好等優(yōu)點(diǎn)，成為當(dāng)前電磁干擾屏蔽和熱管理材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。石墨烯納米片(GNPs)具有優(yōu)異的導(dǎo)電性、優(yōu)異的導(dǎo)熱性，顯示出作為新材料的巨大潛力。

該文提出結(jié)合三維多孔石墨烯薄膜和MXene納米片的優(yōu)點(diǎn)，通過(guò)真空輔助過(guò)濾的方法，將MXene納米片與三維多孔石墨烯薄膜襯底集成，制備出具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)特征、優(yōu)異柔韌性和優(yōu)異電磁干擾屏蔽能力的柔性石墨烯/MXene (G/M)復(fù)合薄膜。本研究中提出的石墨烯/石墨烯復(fù)合薄膜直接使用3D互連多孔石墨烯薄膜和MXene水性分散體作為起始材料進(jìn)行組裝，無(wú)需進(jìn)一步的熱處理。

受三維導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的啟發(fā)，將兩種具有定向填料的復(fù)合材料組合在一起，形成三維傳輸網(wǎng)絡(luò)的三明治結(jié)構(gòu)。氨基-石墨烯(NH2-GnPs)與聚苯并惡嗪(PBZ)共價(jià)鍵能降低界面熱阻(ITR)。混合NH2-GnPs和多壁碳納米管(MWCNTs)協(xié)同效應(yīng)用于改進(jìn)導(dǎo)熱系數(shù)的途徑。

因此，在計(jì)算有效導(dǎo)熱系數(shù)時(shí)，必須同時(shí)考慮界面熱阻和滲流的發(fā)生。對(duì)于復(fù)合材料的有效導(dǎo)熱系數(shù)的預(yù)測(cè)，已有幾種解析和數(shù)值方法。分析方法如Maxwell和Bruggeman模型，易于使用，但不考慮復(fù)合材料中材料分布的細(xì)節(jié)。相比之下，基于求解偏微分方程(PDE)的數(shù)值方法，如有限元法(FEM)，能夠考慮復(fù)合材料中顆粒的形態(tài)和分布，但計(jì)算成本非常高。

超高分子量聚乙烯纖維具有較高的導(dǎo)熱系數(shù)和優(yōu)良的絕緣性能，非常適合在電絕緣領(lǐng)域發(fā)展為導(dǎo)熱材料。目前，絕緣導(dǎo)熱材料主要是填充導(dǎo)熱填料，然而在高填充量下面臨導(dǎo)熱系數(shù)惡化、密度高、可加工性差等棘手問(wèn)題。利用超高分子量聚乙烯纖維開(kāi)發(fā)全聚合物復(fù)合材料有望解決上述問(wèn)題。但目前很少有研究對(duì)超高分子量聚乙烯纖維復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)進(jìn)行研究，導(dǎo)熱系數(shù)大于10 W/mK的超高分子量聚乙烯復(fù)合材料更是罕見(jiàn)。

到目前為止，聚合物/BN復(fù)合膜即使在高填料含量(~60 wt%)下的導(dǎo)熱系數(shù)一般小于10 W/(mK)。然而，這種聚合物膠合填料骨架，由于簡(jiǎn)單的物理接觸，相鄰填料之間的界面相互作用相對(duì)較弱，這在結(jié)處造成強(qiáng)烈的聲子散射，極大地限制了所得復(fù)合材料的導(dǎo)熱性增強(qiáng)。聚合物-六方氮化硼(BN)復(fù)合材料因其高導(dǎo)熱性和優(yōu)異的電子絕緣性而成為電子器件理想的熱界面材料(TIM)。

膨脹石墨(EG)是一種剝離形式的石墨，厚度為20-100nm。膨脹石墨填充復(fù)合材料的值取決于EG的剝離程度、在基體中的分散程度和長(zhǎng)寬比(圖9c-e)。Kim等人設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)了一種誘導(dǎo)和控制EG膨脹程度的處理方法，即電感耦合等離子體(ICP)，進(jìn)一步研究了EG體積膨脹與復(fù)合材料的容積值之間的關(guān)系。結(jié)果表明，在相同填充量下，體積膨脹率較高的EG具有較高的導(dǎo)熱系數(shù)增強(qiáng)。

(a) LM@BN拉伸過(guò)程中復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)重排;(b)復(fù)合材料原始狀態(tài)和編程后的顯微組織(i-ii)光學(xué)顯微鏡，(i-ii)掃描電鏡;(c)編程后復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)；(d)導(dǎo)熱系數(shù)與體積分?jǐn)?shù)的關(guān)系。 圖5 . 復(fù)合材料的力學(xué)性能及其在熱管理中的應(yīng)用實(shí)例 。

為了應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)，聚合物基復(fù)合材料已經(jīng)投入了大量的精力。傳統(tǒng)的復(fù)合材料是將導(dǎo)熱填料如氧化鋁、氮化鋁、碳化硅、氧化鋅或銅分散在聚合物基體中制備的，這些復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到7 W/mK。然而，油脂類材料和低導(dǎo)熱系數(shù)的問(wèn)題嚴(yán)重限制了它們?cè)诟吖β孰娮釉O(shè)備中的熱管理。