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氮化硼是由氮原子和硼原子所構(gòu)成的晶體。化學(xué)組成為43.6%的硼和56.4%的氮，具有四種不同的變體：六方氮化硼（HBN)、菱方氮化硼（RBN）、立方氮化硼（CBN）和纖鋅礦氮化硼（WBN）。其中最常見的是立方和六方氮化硼。 1、六方氮化硼（h-BN）：其結(jié)構(gòu)類似于石墨，又被稱為“白色石墨”，層狀結(jié)構(gòu)使其具有優(yōu)異的潤(rùn)滑性、電導(dǎo)率和高溫穩(wěn)定性，因此應(yīng)用最為廣泛。

采用氧化鋁、石墨烯(G)、碳化硅和六方氮化硼(h-BN)等多種導(dǎo)電填料增強(qiáng)聚合物基體的導(dǎo)熱系數(shù)。其中，氮化硼納米片(BNNSs, 導(dǎo)熱系數(shù)為400.0 W/(m K)，楊氏模量為865 (GPa)是典型的二維材料，因其低滲透閾值和高縱橫比而備受關(guān)注。然而，由于隨機(jī)分散的BNNSs或部分定向的BNNSs無(wú)法將其各向異性的優(yōu)勢(shì)發(fā)揮到最高水平，復(fù)合膜通常表現(xiàn)出中等的導(dǎo)熱系數(shù)，與理論預(yù)測(cè)相差甚遠(yuǎn)。

與機(jī)械混合法制備的隨機(jī)分布的氮化硼填充復(fù)合材料相比，垂直取向的氮化硼填充復(fù)合材料可以增強(qiáng)材料的導(dǎo)熱性能。 02成果掠影 近期，中山大學(xué)化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院陳振興教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)靜電植絨的方法改善氮化硼納米片的排列結(jié)構(gòu)從而優(yōu)化材料的導(dǎo)熱性能取得新進(jìn)展。

圖2.初始氮化硼含量為(a) 50 mg/mL， (b) 150 mg/mL， (c) 200 mg/mL， (g) 250 mg/mL， (h) 300 mg/mL， (i) 400 mg/mL時(shí)3D BN- TA骨架的橫截面SEM圖像。

因此，許多研究開發(fā)了LDPE與六方氮化硼納米片(BNNS)相結(jié)合的高導(dǎo)熱復(fù)合材料，以在熔體粘附過(guò)程中實(shí)現(xiàn)高導(dǎo)熱和形狀穩(wěn)定。然而，較強(qiáng)的化學(xué)鍵和強(qiáng)的范德華力會(huì)導(dǎo)致BNNS與LDPE的相容性較低，從而導(dǎo)致BNNS與LDPE界面處的相分離和重新聚集。因此，由于這些問(wèn)題引起的熱阻增加，這可能會(huì)大大降低制備好的BNNS/LDPE復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。

六方氮化硼(BN)作為導(dǎo)熱填料在TIM中得到了廣泛的關(guān)注，因?yàn)樗哂泻芨叩膶?dǎo)熱性和電絕緣性，特別是單個(gè)BN微板的400 W/mK面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)(λ∥)為了充分利用BN的優(yōu)秀面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)，二維填料的垂直排列方法得到人們的關(guān)注，但與平行取向片狀填料相比，通常需要更復(fù)雜的工藝或特殊的設(shè)備。目前，制造垂直取向的主流方法是冷凍鑄造和在填料表面植入磁性納米顆粒后進(jìn)行垂直磁感應(yīng)。

該團(tuán)隊(duì)采用單向冷凍鑄造技術(shù)制備了各向異性氮化硼納米片(BNNs)/聚乙烯醇復(fù)合氣凝膠。與傳統(tǒng)SiO2或Al2O3基氣凝膠中相互連接的各向同性納米顆粒形成的開孔結(jié)構(gòu)不同，二維BNNS可以將氣凝膠分隔成獨(dú)立的細(xì)胞，有效減少空氣傳導(dǎo)和對(duì)流，從而實(shí)現(xiàn)超低導(dǎo)熱。得益于BNNs排列的多孔結(jié)構(gòu)，具有最佳BNNS含量的復(fù)合氣凝膠在具有20.3 W/mK的超低導(dǎo)熱系數(shù)。

目前的PCM通常與一些導(dǎo)熱絕緣的無(wú)機(jī)物混合，例如氮化硼(BN)，氧化鋁，氮化鋁，氮化硅，及其雜化物，以提高PCM的導(dǎo)熱性并保持其電絕緣。利用一些典型的填料工程策略，如調(diào)節(jié)各向異性填料的取向，促進(jìn)三維填料網(wǎng)絡(luò)的形成，以及改善PCM-填料界面相互作用，在以往的研究中可以看到導(dǎo)熱性的顯著增強(qiáng)。目前，隨著電池向高速高能量密度方向的快速發(fā)展，進(jìn)一步要求導(dǎo)熱系數(shù)達(dá)到10 W/mK量級(jí)。

分子動(dòng)力學(xué) (MD) 計(jì)算驗(yàn)證并解釋了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，表明六方氮化硼層的完全封裝是造成高界面電導(dǎo)的原因。這種超高的界面熱導(dǎo)率歸因于兩種結(jié)晶二維材料之間的雙傳熱路徑和干凈且緊密的 vdW 界面。這項(xiàng)研究的結(jié)果揭示了六方氮化硼/M X 2 /六方氮化硼結(jié)構(gòu)中的新熱傳輸機(jī)制，并為構(gòu)建具有增強(qiáng)熱管理功能的新型六方氮化硼封裝納米電子器件提供了線索。

氮化硼的化學(xué)結(jié)構(gòu)式是 BN，由硼元素和氮元素兩種元素組成。氮化硼具有四種不同的晶體結(jié)構(gòu)，主要有六方氮化硼（hBN）、立方氮化硼（cBN）、菱方氮化硼 （rBN）和密集六方氮化硼（wBN）。其 中 hBN 和 rBN 中 氮原子和硼原子以 SP2 方式雜 化 ， 而 cBN 和 wBN 中 氮原子和硼原子以 SP3 方式雜 化。　　　　

來(lái)源 | Polymer 01背景介紹隨著集成電路芯片和電子設(shè)備小型化的快速發(fā)展，為防止芯片的熱失控，對(duì)熱管理材料提出了更嚴(yán)格的要求。此外，電子封裝材料經(jīng)常會(huì)遇到應(yīng)力破壞和漏電等嚴(yán)重問(wèn)題。因此同時(shí)具有出色的電絕緣性和導(dǎo)熱性的熱界面材料成為了重點(diǎn)的研究方向。然而，導(dǎo)熱系數(shù)的提高受到填料的含量和結(jié)構(gòu)的限制。此外，當(dāng)填充量高時(shí)，

六方氮化硼(BN)由于其高導(dǎo)熱系數(shù)(面內(nèi)TC ~400 W/mK與金屬一樣高，面外TC ~30 W/mK)、優(yōu)異的電絕緣性能和高質(zhì)量的量產(chǎn)性而成為一種很有前途的導(dǎo)熱填料。利用氮化硼薄片在聚合物中獲得高度垂直定向的氮化硼結(jié)構(gòu)的方法有多種，如電場(chǎng)、磁場(chǎng)、膨脹流輔助方法、3D打印法、疊切法、凍鑄法。然而，BN片的垂直取向度較差，限制了BN-聚合物復(fù)合材料的面外導(dǎo)熱系數(shù)。

因此，氮化硼、氧化鋁或氧化鎂等具有高導(dǎo)熱性和電子絕緣性的陶瓷填料是高性能TIM的候選填料。其中，六方氮化硼(h-BN)由于其高平面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)(理論上高達(dá)2000 W/(mK))和優(yōu)異的電子絕緣而引起了特別的關(guān)注。為了有效地將熱源產(chǎn)生的多余熱量傳遞到散熱器，理想的TIM最好具有高的垂直導(dǎo)熱系數(shù)。

(a)六方氮化硼(h-BN)制備的巰基氮化硼(BN-S)結(jié)構(gòu)示意圖;(b) LM@BN核殼微粒和LM@BN/PDMS復(fù)合材料的制備示意圖。 圖2.

此外，和金剛石和立方氮化硼相比，碳化硼制造容易、成本低廉，因而使用更加廣泛，在某些地方可以取代價(jià)格昂貴的金剛石、常見在磨削、研磨、鉆孔等方面的應(yīng)用。2.自蔓延高溫合成法自蔓延高溫合成法，又常被稱為SHS技術(shù)。這一方法是前蘇聯(lián)物理化學(xué)研究所的Merzhahov等發(fā)明的。

然而，聚合物基復(fù)合材料的低導(dǎo)熱性和高溫穩(wěn)定性差限制了其應(yīng)用范圍為了獲得更高的散熱能力，添加具有高導(dǎo)熱性的碳材料(如石墨烯)或無(wú)機(jī)材料(如氧化鋁和氮化硼)等填料是一種優(yōu)化方法。六方氮化硼納米片(BNNSs)的寬禁帶(5 ~ 6 eV)、類石墨結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的結(jié)晶度使其具有高導(dǎo)熱性、優(yōu)異的電絕緣性能和優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。

六方氮化硼(hBN)是石墨烯類似物，具有良好的力學(xué)性能、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，以及超高的導(dǎo)熱系數(shù)(200-600 W/mK)，因此在聚合物基復(fù)合材料研究領(lǐng)域備受關(guān)注。研究結(jié)果表明，由于原h(huán)BN的聚集性和相容性較差，界面聲子振動(dòng)失配，導(dǎo)熱途徑不有效，因此hBN基復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)通常較低，不能滿足高導(dǎo)熱界面材料的要求。

(a) 在垂直方向上取向排列的導(dǎo)熱氮化硼復(fù)合材料; (b)具有沿平面取向結(jié)構(gòu)的導(dǎo)熱液態(tài)金屬-彈性體復(fù)合材料; (c)導(dǎo)熱氮化硼納米片復(fù)合材料，可以根據(jù)制造方法在垂直方向和面內(nèi)方向取向排列。 圖5.用于被動(dòng)熱管理的隔熱材料。

本文采用“高溫固相&重氮鹽分解”法制備了聯(lián)苯胺功能化氮化硼(m-BN)。隨后，通過(guò)溶膠-凝膠膜轉(zhuǎn)化法制備了m-BN/聚(苯并苯并異惡唑)納米纖維(PNF)納米復(fù)合紙。由于m-BN和PNF之間存在廣泛的氫鍵和π -π相互作用，以及穩(wěn)定的模擬納米層狀結(jié)構(gòu)，所獲得的m-BN/PNF納米復(fù)合紙具有優(yōu)異的導(dǎo)熱性、令人難以置信的電絕緣性、出色的機(jī)械性能和熱穩(wěn)定性。

例如Zhang等將片狀六方氮化硼和球形立方氮化硼2種導(dǎo)熱填料復(fù)配填充環(huán)氧樹脂。當(dāng)二者體積比為2:1時(shí)，在較低的填充量下（6 vol%）復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)相比純環(huán)氧基體提高了116.14%，優(yōu)于相同含量下單一填料的填充效果。