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Journal of Colloid And Interface Science
背景介紹
隨著第五代通信、大功率集成芯片和鋰離子電池的發(fā)展，對(duì)散熱提出了更高的要求，促使對(duì)導(dǎo)熱絕緣熱界面材料(TIMs)的需求快速增長(zhǎng)。高分子材料以其優(yōu)異的可加工性、重量輕、成本低等特點(diǎn)受到人們的青睞。然而，聚合物的固有熱導(dǎo)率通常很低(0.1 ~ 0.5 W/mK)。采用具有高導(dǎo)熱性的填充材料是一種直接有效的策略，可以顯著提高聚合物的導(dǎo)熱性。
六方氮化硼(BN)是一種二維片層陶瓷材料，其面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)約為300 W/mK，面外導(dǎo)熱系數(shù)為30 W/mK。良好的電絕緣性使BN在電子設(shè)備的熱管理應(yīng)用中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。然而，由于填料與聚合物基體之間存在較大的界面熱阻，采用傳統(tǒng)的直接共混方法得到的填料/聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)通常不理想。在聚合物復(fù)合材料中構(gòu)建三維連續(xù)導(dǎo)熱填充網(wǎng)絡(luò)已被證明是降低界面熱阻和促進(jìn)聲子快速傳輸?shù)挠行Р呗裕咽艿綇V泛關(guān)注。
此外，BN在整個(gè)聚合物中的垂直排列可以進(jìn)一步充分利用BN良好的面內(nèi)導(dǎo)熱性，使復(fù)合材料的縱向?qū)嵝燥@著增強(qiáng)，以滿(mǎn)足TIMs高效垂直散熱的需求。已經(jīng)開(kāi)發(fā)了各種方法來(lái)實(shí)現(xiàn)填料的垂直對(duì)齊，例如3D打印，外場(chǎng)控制，冰模板法等。通過(guò)定向凍結(jié)，填料沿著冰晶生長(zhǎng)方向排列，形成三維互聯(lián)的垂直排列骨架，顯著增強(qiáng)了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性。因此，開(kāi)發(fā)一種更簡(jiǎn)單、更具成本效益的冰模板工藝來(lái)實(shí)現(xiàn)BN的遠(yuǎn)距離垂直有序排列，從而促進(jìn)高性能TIMs的規(guī)模化生產(chǎn)是非常必要的。
02
近期，中國(guó)石油大學(xué)李永峰老師和中航工業(yè)制造技術(shù)研究所王曉白老師再開(kāi)發(fā)優(yōu)異導(dǎo)熱性的熱界面材料方向取得新進(jìn)展。本文提出了一種簡(jiǎn)便經(jīng)濟(jì)的冰模板方法，通過(guò)單寧酸修飾的BN (BN- TA)直接自組裝形成垂直排列的納米支架，無(wú)需額外的粘合劑和后處理。研究了BN漿濃度和BN/TA比對(duì)三維骨架形貌的影響。真空浸漬法制備的聚二甲基硅氧烷(PDMS)復(fù)合材料在填充率為18.7 vol%的情況下獲得了3.8 W/mK的高面內(nèi)導(dǎo)熱系數(shù)，分別比原始PDMS和隨機(jī)分布BN-TA的PDMS復(fù)合材料高2433%和100%。有限元分析結(jié)果從理論上證明了高度縱向有序的BN-TA三維骨架在軸向傳熱中的優(yōu)越性。此外，3D BN-TA/PDMS具有優(yōu)異的實(shí)用散熱能力，較低的熱膨脹系數(shù)和增強(qiáng)的機(jī)械性能。該策略為開(kāi)發(fā)高性能熱界面材料以解決現(xiàn)代電子產(chǎn)品的熱挑戰(zhàn)提供了一個(gè)優(yōu)異的解決方案。研究成果以“A binder-free ice template method for vertically aligned 3D boron nitride polymer composites towards thermal management”為題發(fā)表于《Journal of Colloid And Interface Science》。
圖1.(a)3D BN-TA/PDMS制備示意圖，(b) 3D BN-TA/PDMS制備過(guò)程的圖片。
圖2.初始氮化硼含量為(a) 50 mg/mL， (b) 150 mg/mL， (c) 200 mg/mL， (g) 250 mg/mL， (h) 300 mg/mL， (i) 400 mg/mL時(shí)3D BN- TA骨架的橫截面SEM圖像。初始BN漿液濃度為(d) 50 mg/mL， (e) 150 mg/mL， (f) 200 mg/mL時(shí)3D BN- TA骨架的側(cè)面SEM圖像。
圖3.初始BN濃度為400 mg/mL, BN/TA質(zhì)量比為(a)1:0，(b)為1:0.1，(c)為1:15 . 5，(d)1:0.3時(shí)，三維BN-TA骨架的橫截面SEM圖像。
圖4.(a) PDMS復(fù)合材料的平面導(dǎo)熱系數(shù)，(b)有限元模擬了連接和離散BN-TA/PDMS復(fù)合材料的傳熱行為，(c) PDMS復(fù)合材料的導(dǎo)熱性，(d)冰模板法制備BN/聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)比較，(e)純PDMS和PDMS復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)，(f) PDMS、Random BN-TA/PDMS、3D Random BN-TA/PDMS、3D BN-TA/PDMS熱傳導(dǎo)通道示意圖。
圖5.(a) PDMS、(b) Random BN-TA/PDMS、(c) 3D Random BN-TA/PDMS、(d) 3D BNTA/PDMS熱傳導(dǎo)過(guò)程的三維有限元模擬。
圖6.(a) (i)純PDMS， (ii)隨機(jī)BN-TA/PDMS， (iii) 3D隨機(jī)BN-TA/PDMS， (iv) 3D BN-TA/PDMS復(fù)合材料的紅外熱像圖。(b)冷卻時(shí)間內(nèi)的表面溫度曲線。
圖7.(a)不同填料加載下原始PDMS和3D BN-TA/PDMS復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，(b)不同填料加載下原始PDMS和3D BN-TA/PDMS復(fù)合材料的拉應(yīng)力和彈性模量。
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