形變勢理論的案例
基于形變勢理論計算載流子遷移率
本文基于形變勢理論方法為基礎，介紹了二維材料電子和空穴的有效質量與載流子遷移率的計算方法。這種方法沒有考慮電子和聲子(晶格振動)以及電子與電子之間的相互作用等因素，計算結果存在一定的誤差，但是相比于基于玻爾茲曼輸運理論采用Quantum-ESPRESSO 和 EPW 軟件計算載流子遷移率的方法，經濟實惠且結果在可接受的范圍之內，是計算載流子遷移率常見的方法。
二維材料載流子遷移率可以根據下式計算：
其中，m∗是傳輸方向上的有效質量，T是溫度，kB是玻爾茲曼常數。
E1表示沿著傳輸方向上位于價帶頂 (VBM)的空穴或聚于導帶底(CBM)的電子的形變勢常數，由公式確定，其中ΔE為在壓縮或拉伸應變下CBM或VBM的能量變化，l0是傳輸方向上的晶格常數，Δl是l0的變形量。
md是載流子的平均有效質量，由下面公式定義：
C2D是均勻變形晶體的彈性模量，對于2D材料，彈性模量可以通過下面公式來計算 ，其中E是總能量，S0是優化后的面積。
本公式的單位：
md(kg)、E1(J)、C2D(J/m2)、e(C)、g(J*s)、e(J/K)、m*(Kg)、
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展開 UT Austin劉遠越 JACS：為什么二維金屬硫屬化物的載流子遷移率低？
形變勢理論被廣泛應用于計算材料的本征遷移率。然而，通常的形變勢理論只考慮了縱聲學聲子的散射。這些簡化使得形變勢理論給出的遷移率不夠準確甚至是錯誤的。要給出更為準確的遷移率，我們需要計算每一個散射過程的電聲子散射矩陣元。
【成果簡介】
近日，JACS在線刊登了美國得克薩斯大學奧斯汀分校的程龍博士和劉遠越教授(通訊作者)發表的題為“What Limits the Intrinsic Mobility of Electrons and Holes in Two Dimensional Metal Dichalcogenides?”的文章 （J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b07871）。此文利用密度泛函微擾理論和電聲子瓦尼爾插值得出電聲耦合矩陣，研究了一系列二維金屬硫屬化物的本征遷移率。研究發現，與常規認知不同，二維金屬硫屬化物的本征載流子遷移率既不與有效質量顯著相關，也不能通過廣泛使用的形變勢理論來評估。大多數二維金屬硫屬化物的遷移率取決于縱向光學(LO)聲子散射，而對于MoS2和WS2，其遷移率則取決于縱向聲學(LA)聲子散射。更進一步的研究表明，LO聲子散射強度與波恩有效電荷的大小密切相關，這預示著載流子傳輸受原子振動引起的電極化變化的影響很大。基于此發現，可以利用波恩有效電荷從二維金屬硫屬化物數據庫中快速篩選出可能具有高遷移率的半導體材料。
展開 JACS：理論證實鎳配位乙烯基四硫醇聚合物及其類似物為具有本征金屬行為的優良熱電材料
此前，Shuo-Wang Yang博士團隊就綜合利用密度泛函理論，密度泛函微擾理論，玻爾茲曼輸運理論，形變勢理論和緊束縛模型研究了20種不同d8過渡金屬配位聚合物鏈內電子型熱電性質。他們發現金屬d軌道成分對導帶底貢獻少有利于減弱電-聲子耦合，進而提高遷移率，最終提高功率因子。此外，低能量的聲學聲子散射貢獻占總聲子散射的89%。該工作的第一作者為石文博士，見https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.8b13877（ACS Appl. Mater. Interfaces 2018，10, 35306）。同時，該團隊還以鎳配位的苯連四硫酸鹽聚合物及它的五種衍生物為例，研究了有機配體對鏈內空穴型熱電性能的影響。他們提出好的有機配體和金屬-四硫化物片段的前線分子軌道匹配，有利于減弱電-聲子耦合，從而實現高的遷移率，最終提高功率因子。該工作的第一作者為雍雪博士和石文博士，見https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/ta/c8ta07344a#!divAbstract，（J. Mater. Chem. A 2018, 6, 19757）。
來源：材料人
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