摘要：固體氧化物燃料電池(Solid oxide fuel cell，SOFC)長(zhǎng)期在高溫下運(yùn)行，蠕變不可避免，蠕變變形會(huì)導(dǎo)致?lián)p傷，產(chǎn)生裂紋，不同流道布置對(duì)平板式 SOFC 蠕變損傷會(huì)產(chǎn)生顯著的影響。建立平板式 SOFC 多物理場(chǎng)模型，將 COMSOL 多物理場(chǎng)數(shù)值模型計(jì)算得到的不均勻溫度場(chǎng)作為熱載荷施加到 ABAQUS 模型中，再基于 Wen-Tu 蠕變延性耗竭模型開發(fā)了蠕變損傷子程序，研究平板式 SOFC 同流、逆流、交叉流道設(shè)計(jì)下的蠕變行為。結(jié)果表明，平板式 SOFC 在同流、逆流、交叉流道設(shè)計(jì)下分別運(yùn)行 19 800 h、24 000 h、78 500 h 后達(dá)到蠕變損傷臨界值，裂紋萌生均位于上連接體處；運(yùn)行 50 000 h 后同流條件下出現(xiàn)兩處裂紋，逆流條件下出現(xiàn)四處裂紋，交叉流道布置下未出現(xiàn)裂紋；采用交叉流道布置可最大化平板式 SOFC 工作壽命。結(jié)論可為實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期、高效、穩(wěn)定運(yùn)行的平板式 SOFC 優(yōu)化設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞：多物理場(chǎng)耦合；蠕變損傷；不均勻溫度場(chǎng)；裂紋萌生

0 前言

固體氧化物燃料電池(Solid oxide fuel cell，SOFC)是一種直接把化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置，具有燃料使用靈活、無需貴金屬催化劑以及全固態(tài)等獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)，近年來受到了極大的關(guān)注[1-2]。常見的 SOFC 有平板式、管式和瓦楞式，其中平板式 SOFC 因易于生產(chǎn)制造且具有較高的功率密度而被廣泛研究。SOFC 工作溫度一般為 700～1 000 ℃，由于不同部件之間的熱膨脹系數(shù)(Coefficient ofthermal expansion，CTE)不匹配以及工作時(shí)溫度梯度的共同作用導(dǎo)致嚴(yán)重的熱應(yīng)力與翹曲[3-4]，這些都給電池的結(jié)構(gòu)完整性與運(yùn)行可靠性帶來了挑戰(zhàn)。目前，針對(duì) SOFC 及相關(guān)部件穩(wěn)態(tài)的熱應(yīng)力與熱機(jī)械行為已有較多文獻(xiàn)報(bào)道[5-7]。然而，同時(shí)考慮時(shí)間尺度與多物理場(chǎng)耦合影響的 SOFC 蠕變行為與損傷演化研究卻鮮有報(bào)道。SOFC 長(zhǎng)期在高溫下服役，熱應(yīng)力與內(nèi)部殘余應(yīng)力均會(huì)使 SOFC 在長(zhǎng)時(shí)間服役中產(chǎn)生較大蠕變變形，甚至失效，嚴(yán)重影響電池的長(zhǎng)期服役可靠性和工作壽命。因此，為解決此問題，開展平板式 SOFC 蠕變損傷研究至關(guān)重要。

近年來，針對(duì) SOFC 蠕變損傷的研究逐漸涌現(xiàn)。LAURENCIN 等[8]在 SOFC 工作溫度下進(jìn)行了多孔Ni-8YSZ 金屬陶瓷的四點(diǎn)彎曲蠕變?cè)囼?yàn)，結(jié)果表明其在相對(duì)較低的溫度下(700 表現(xiàn)出明顯的低蠕變應(yīng)變率現(xiàn)象。JIANG 等[9]基于傳統(tǒng)諾頓蠕變損傷模型和威布爾分布法計(jì)算了平板式SOFC 在一個(gè)工作周期內(nèi)的蠕變和失效概率，結(jié)果表明運(yùn)行階段的溫度波動(dòng)會(huì)導(dǎo)致熱應(yīng)力和失效概率增加。CHIU 等[10]研究了鐵素體不銹鋼 Crofer 22APU 在 25～800 ℃的拉伸性能和在 650～800 ℃的蠕變性能，試驗(yàn)結(jié)果表明 Crofer 22 APU 的蠕變機(jī)制為晶界位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的冪律蠕變機(jī)制。ZHANG 等[11]基于假設(shè)均勻溫度場(chǎng)用有限元法研究了工作溫度對(duì)SOFC 柔性密封蠕變和損傷的影響，結(jié)果表明在不同的幾何尺寸下，密封是 SOFC 最有可能失效的構(gòu)件。LIN等[13]研究了在 800 ℃恒定剪切和拉伸載荷下 SOFC玻璃陶瓷密封和鐵素體不銹鋼制成的連接體的蠕變性能。目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì) SOFC 蠕變損傷的研究存在三方面不足。第一，假設(shè)整個(gè) SOFC 處于均勻溫度場(chǎng)，忽略了 SOFC 在實(shí)際工況下的溫度梯度影響；第二，主要針對(duì)單一構(gòu)件的蠕變性能進(jìn)行研究，未考慮不同構(gòu)件之間的相互作用；第三，在進(jìn)行蠕變分析過程中使用傳統(tǒng)的諾頓蠕變模型，忽略了蠕變的第一和第三階段，未耦合損傷，不能體現(xiàn)損傷后的應(yīng)力重分布。

此外，在平板式 SOFC 分析中發(fā)現(xiàn)不同的流道布置方式對(duì)氣體分布、電化學(xué)性能、溫度分布不均勻分布影響較大。目前對(duì)平板式 SOFC 不同的流道布置研究主要集中在電化學(xué)與熱應(yīng)力方面[14-16]，并沒有考慮流道布置對(duì)蠕變損傷的影響。因此，研究多場(chǎng)耦合作用下不同流道布置下的平板式 SOFC 溫度分布和蠕變損傷影響，闡明氣體流向?qū)ζ桨迨絊OFC 蠕變損傷的影響規(guī)律，對(duì)電池結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)有著重要意義。

本文首先通過 COMSOL Multiphysics 軟件建立電化學(xué)-物質(zhì)傳遞-氣體流動(dòng)-溫度多場(chǎng)耦合模型，得到了同流、逆流和交叉流道布置下平板式 SOFC 的不均勻溫度場(chǎng)分布。然后將多場(chǎng)耦合有限元模型得到的不均勻溫度場(chǎng)作為熱載荷施加至 ABAQUS 模型中，再基于延性耗竭模型，開發(fā)了 Wen-Tu 蠕變損傷子程序。最后建立了多場(chǎng)耦合綜合作用的三維平板式 SOFC 蠕變損傷模型，對(duì)三種不同流道平板式 SOFC 下的蠕變損傷進(jìn)行對(duì)比研究，為優(yōu)化平板式 SOFC 氣體流道布置提供理論和數(shù)據(jù)支持。

1 有限元模型及蠕變損傷計(jì)算

1.1 幾何模型

平板式 SOFC 單元通常由陽極-電解質(zhì)-陰極層(Positive-electrolyte-negative，PEN)和金屬連接體構(gòu)成，連接體是帶有空氣和燃料流道的肋骨狀結(jié)構(gòu)，本文對(duì)多通道陽極支撐平板式 SOFC 三種流向布置模型進(jìn)行了數(shù)值模擬，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖 1 所示。模型有效面積 9.25×9.25 mm2，氣體流道寬度和高度均為 0.5 mm，平板式 SOFC 使用材料和具體幾何參數(shù)如表 1 所示。

模擬過程中為了真實(shí)反映電池運(yùn)行工況的邊界條件，假設(shè)氣體入口為層流，溫度設(shè)置為 800 ℃，陽極側(cè)流道入口的氣體平均速度為 0.4 m/s，在陰極側(cè)流道入口的平均速度為 1 m/s；氣體出口邊界條件設(shè)置為 1 個(gè)大氣壓[17]；定義陽極側(cè)金屬連接體的上表面接地，而陰極側(cè)金屬連接體的下表面為電池電壓；有限元仿真結(jié)果設(shè)定在電池電壓 0.7 V[18]下確定的。另外，定義燃料流道入口處氣體成分為氫氣與水蒸氣，空氣流道入口處氣體成分為氧氣與氮?dú)猓瑲怏w質(zhì)量分?jǐn)?shù)如表 2 所示。

1.2 蠕變損傷計(jì)算

綜合考慮 COMSOL Multiphysics 較好的多物理場(chǎng)耦合能力與 ABAQUS 具有強(qiáng)大的模塊開發(fā)能力及非線性分析能力。將 COMSOL 得到的不均勻溫度場(chǎng)作為熱載荷施加到 ABAQUS 模型中，分析了平板式 SOFC 蠕變變形和損傷演化過程。

1.2.1 理論模型

SOFC 在制備到穩(wěn)定工作運(yùn)行中，由于材料熱膨脹系數(shù)不匹配會(huì)產(chǎn)生熱應(yīng)力，而熱應(yīng)力在 SOFC的長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行過程中會(huì)導(dǎo)致蠕變變形。因此，SOFC各構(gòu)件的總應(yīng)變包括彈性應(yīng)變、熱應(yīng)變、塑性應(yīng)變和蠕變應(yīng)變，SOFC 的總應(yīng)變方程表示如下

式中， t ε 是電池組材料的總應(yīng)變； th ε 是熱應(yīng)變，由溫差(ΔT)和熱膨脹系數(shù)計(jì)算； e ε 是彈性應(yīng)變，由胡克定律計(jì)算； p ε 是塑性應(yīng)變，采用與速率無關(guān)的塑性模型，該模型具有 Von Mises 屈服面且與溫度相關(guān)的力學(xué)性能和線性運(yùn)動(dòng)硬化模型； c ε 為蠕變應(yīng)變，由 Wen-Tu 模型[19-20]控制

式中， cij ε 為蠕變應(yīng)變率張量；B 和 n 為蠕變材料常數(shù)； ij S 為偏應(yīng)力；σ eq 為等效應(yīng)力；σ m 是靜水應(yīng)力；σ1 為第一主應(yīng)力；β0 是與應(yīng)力相關(guān)函數(shù)；ρ 為微裂紋損傷參數(shù)；ω 為損傷量從 0 到 1，表示材料初始無損傷到裂紋產(chǎn)生完全失效； e ε 為等效蠕變應(yīng)變；*f ε 多軸斷裂應(yīng)變； f ε 為單軸蠕變斷裂應(yīng)變，由單軸蠕變?cè)囼?yàn)獲得。平板式 SOFC 各部件力學(xué)性能均考慮溫度相關(guān)，即電池材料性能隨溫度 T 發(fā)生變化，其材料屬性彈性模量 E、泊松比 v、屈服強(qiáng)度 σ0 和熱膨脹系數(shù) α 如表 3 所示[9]，相關(guān)蠕變參數(shù)[21]如表 4 所示。

1.2.2 邊界條件

應(yīng)用于蠕變損傷計(jì)算的幾何模型與多物理場(chǎng)有限元模型相同，基于 ABAQUS 對(duì)平板式 SOFC 有限元模型劃分網(wǎng)格如圖 2 所示，采用 C3D8R 單元，共計(jì) 333 250 個(gè)單元，411 570 個(gè)節(jié)點(diǎn)。根據(jù)電池的實(shí)際工作狀況，由于陽極、電解質(zhì)、陰極界面保持位移和應(yīng)變連續(xù)，因此在各個(gè)部件之間采用 tie 操作粘接在一起；考慮電池堆的實(shí)際工作狀況，同時(shí)在平板式 SOFC 上、下連接體表面約束所有自由度，以限制其的移動(dòng)。

2 結(jié)果與討論

2.1 模型驗(yàn)證

為了驗(yàn)證建立的平板式 SOFC 多場(chǎng)耦合的模型的合理性和正確性，采用已經(jīng)發(fā)表文獻(xiàn)[22]中的試驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)建立模型的模擬結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。如圖 3 所示，在相同工作條件下，通過對(duì)不同氣體流向布置時(shí)電池模型計(jì)算得到的 I-V 曲線與試驗(yàn)得到的 I-V曲線相比較，發(fā)現(xiàn)試驗(yàn)和模擬得到的 I-V 曲線數(shù)據(jù)具有良好的一致性，在較小的誤差范圍之內(nèi)，從而驗(yàn)證了本文所建立平板式 SOFC 模型的可靠性。

2.2 溫度場(chǎng)導(dǎo)入

通過 Matlab 編程將 COMSOL 計(jì)算得到節(jié)點(diǎn)溫度通過坐標(biāo)導(dǎo)入 ABAQUS 的 INP 文件中，將得到多場(chǎng)耦合下得到的不均勻溫度場(chǎng)導(dǎo)入 ABAQUS 模型如圖 4 所示，可以發(fā)現(xiàn)不同流動(dòng)方式對(duì)平板式SOFC 溫度分布有著顯著的影響。在不同流動(dòng)方式下，陽極和陰極入口處的溫度最低，然后隨著電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生熱量，溫度沿著流動(dòng)方向迅速上升，在靠近空氣與燃料流道出口的區(qū)域，溫度達(dá)到最大值。圖 5 所示為三種不同的流動(dòng)方式下電解質(zhì)中間位置沿燃料氣體流動(dòng)方向的溫度變化曲線，可以發(fā)現(xiàn)同流條件下平板式 SOFC 的最低溫度位于流道入口處，并且沿著流動(dòng)方向升高，在空氣流道的出口處溫度達(dá)到最大值約為 876 ℃；相比于交叉流條件下，可以發(fā)現(xiàn)逆流和同流方式下在電解質(zhì)的前半部分溫度變化基本一致，隨著電化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行，同流流動(dòng)方式下電解質(zhì)組件的溫度持續(xù)升高，但是在逆流條件下電解質(zhì)組件受到逆流低溫空氣的冷卻作用，在靠近流道中間位置區(qū)域溫度達(dá)到最大值為852 ℃，并沿著燃料氣體流動(dòng)方向溫度出現(xiàn)略微下降的趨勢(shì)；交叉流時(shí)受氣體流動(dòng)方向的影響，電池最高溫度位于燃料氣體和空氣流道出口的交匯處，最高溫度約為 891 ℃。

2.3 蠕變損傷分析

文中建立的蠕變損傷模型中，定義 ω 為損傷量，當(dāng) ω=0.99 時(shí)，定義試樣裂紋的萌生，裂紋萌生單元即為失效單元。采用 SAANOUNI 等[23]所建議的方法，將失效單元高斯點(diǎn)上的彈性模量降低為初始彈性模量的 1/106，該點(diǎn)的應(yīng)力在后續(xù)計(jì)算中將一直接近于零，即代表此處已無承載能力，選擇式(2)～(6)作為蠕變損傷模型，編寫蠕變損傷子程序。因?yàn)镾OFC 電堆運(yùn)行時(shí)間至少達(dá)到 40 000 h 且功率損耗小于 10%是其商業(yè)化的基本要求[24]，因此本文分析了平板式 SOFC 運(yùn)行 50 000 h 蠕變損傷過程。

圖 6 顯示了同流、逆流、交叉流蠕變階段等效蠕變應(yīng)變隨時(shí)間的變化。可以看出三種不同流動(dòng)方式下各構(gòu)件等效蠕變應(yīng)變?cè)谌渥兦捌谘杆僭龃蠛蠡颈３植蛔儭Ｈ渥?nbsp;50 000 h 后，同流條件下最大等效蠕變應(yīng)變?yōu)?nbsp;2.23×10?2，逆流條件下最大等效蠕變應(yīng)變?yōu)?nbsp;2.20×10?2，交叉流條件下最大等效蠕變應(yīng)變?yōu)?nbsp;2.21×10?2。三種不同流動(dòng)方式下最大等效蠕變應(yīng)變基本相同且均出現(xiàn)在上連接體處。陽極、陽極支撐、電解質(zhì)和陰極等效蠕變應(yīng)變相比上、下連接體相對(duì)較小，這是因?yàn)殛枠O、陽極支撐、電解質(zhì)和陰極為陶瓷材料相比于金屬材料具有較好的抗蠕變性能，同時(shí)說明在長(zhǎng)期服役條件下，連接體材料可能是 SOFC 潛在危險(xiǎn)位置，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注。

圖 7 為平板式 SOFC 在同流條件下各構(gòu)件損傷隨時(shí)間變化曲線，上、下連接體、陽極、陽極支撐、電解質(zhì)、陰極經(jīng)過 50 000 h 蠕變后損傷分別從 0 增加到 0.99、0.22、6.7×10?3、2.6×10?3、1.2×10?7 和1.97×10?5。由圖中可以看出陽極支撐，陽極，電解質(zhì)，陰極損傷相對(duì)較小，上、下連接體金屬材料損傷較大，變化趨勢(shì)與等效蠕變應(yīng)變相同。在經(jīng)過19 800 h 蠕變后，上連接體最先達(dá)到損傷臨界值0.99，此時(shí)裂紋萌生，根據(jù)曲線可知，上連接體損傷經(jīng)歷了三個(gè)階段分別是減速、恒速、加速階段，這是因?yàn)樵诘谝浑A段，位錯(cuò)增殖產(chǎn)生的變形硬化使得上連接體損傷速率逐漸減小，第二階段，損傷速率基本不發(fā)生改變，因?yàn)榇诉^程中蠕變孔洞漸漸長(zhǎng)大、聚合，損傷在此階段不斷積累。第三階段的持續(xù)時(shí)間較短，當(dāng)損傷積累到一定極限后，材料迅速發(fā)生失效。

圖 8 為同流條件下平板式 SOFC 上連接體失效位置云圖，平板式 SOFC 上連接體在 19 800 h 蠕變后，上連接體最先達(dá)到損傷臨界值 0.99，裂紋開始萌生，此時(shí)出現(xiàn)兩個(gè)起裂位置，分別位于燃料兩側(cè)流道入口 0.2 mm 處。

圖 9 為平板式 SOFC 在逆流條件下各構(gòu)件損傷隨時(shí)間變化曲線，上、下連接體、陽極、陽極支撐、電解質(zhì)、陰極經(jīng)過 50 000 h 蠕變后損傷分別從 0 增加到 0.99、0.18、6.8×10?3、3.5×10?3、1.3×10?7 和2.4×10?4，與同流條件下曲線變化類似，陽極、陽極支撐、電解質(zhì)、陰極陶瓷材料損傷近似為 0，最大損傷出現(xiàn)在上連接體處。上連接體經(jīng)過 24 000 h 蠕變后最先達(dá)到損傷臨界值，裂紋萌生。

圖10為逆流條件下平板式SOFC上連接體失效位置云圖，上連接體于 24 000 h 蠕變后，達(dá)到損傷臨界值 0.99，裂紋開始萌生，此時(shí)出現(xiàn)兩個(gè)起裂位置，分別位于兩側(cè)燃料流道入口 0.2 mm 處；蠕變48 700 h 后，出現(xiàn)新的起裂位置，位于流道出口0.2 mm 處。

圖11為平板式SOFC在交叉流條件下各構(gòu)件損傷隨時(shí)間變化曲線，上、下連接體、陽極、陽極支撐、電解質(zhì)、陰極經(jīng)過 50 000 h 蠕變后損傷分別從0 增加到 0.514、0.35、1.5×10?2、1.2×10?2、3.7×10?7和 7.4×10?4。由圖中可以看出在交叉流條件下，經(jīng)過 50 000 h 蠕變后所有構(gòu)件損傷均未達(dá)到臨界損傷值，上連接體未出現(xiàn)裂紋。

綜上對(duì)同流、逆流、交叉流條件下運(yùn)行 50 000 h后平板式 SOFC 蠕變損傷分析，發(fā)現(xiàn)同流條件下，平板式 SOFC 在運(yùn)行 19 800 h 蠕變后達(dá)到臨界損傷值；逆流條件下，平板式 SOFC 在 24 000 h 蠕變后達(dá)到臨界損傷值，出現(xiàn)裂紋，并且在 48 700 h 后出現(xiàn)新的裂紋；交叉流條件下經(jīng)過 50 000 h 后未達(dá)到臨界損傷值。綜上分析相同工作條件下交叉流相比于同流、逆流損傷更小，使用壽命更久，屬于最佳流道方式。

為進(jìn)一步分析在交叉流條件下平板式 SOFC 裂紋萌生時(shí)間，及使用壽命。圖 12 分析了平板式 SOFC在交叉流條件下蠕變 100 000 h 各構(gòu)件損傷隨時(shí)間變化曲線，可以看出損傷也經(jīng)歷了減速、恒速、加速三個(gè)階段，并經(jīng)過 78 500 h 蠕變，上連接體最先達(dá)到臨界損傷值 0.99，裂紋萌生。

3 結(jié)論

全面考慮了質(zhì)量、動(dòng)量、熱量、電化學(xué)反應(yīng)等多場(chǎng)耦合的共同作用，對(duì)平板式 SOFC 多通道多場(chǎng)耦合下的不均勻溫度場(chǎng)進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。詳細(xì)研究了同流、逆流以及交叉流三種氣體流向布置在不均勻溫度下的電池內(nèi)部蠕變損傷及裂紋萌生位置。主要結(jié)論如下。

(1) 對(duì)平板式SOFC 不同流道布置下的三維多物理場(chǎng)耦合數(shù)值模型進(jìn)行了計(jì)算，得到了不均勻溫度場(chǎng)分布，發(fā)現(xiàn)不同流道布置下溫度分布存在著顯著差異；逆流條件下溫度最低，交叉流條件下溫度最高，三種流動(dòng)方式下溫度最小值均出現(xiàn)在氣體入口，最大值出現(xiàn)在氣體流道出口，模擬所得極化曲線與試驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合良好，證明了模型的有效性。

(2) 平板式 SOFC 蠕變 50 000 h 后同流條件下在兩側(cè)燃料入口附件出現(xiàn)兩處起裂位置；逆流條件下在燃料入口與出口附近共出現(xiàn)四處起裂位置；交叉流道布置未達(dá)到臨界損傷值，無裂紋產(chǎn)生。

(3) 通過對(duì)比同流、逆流、交叉流三種流道布置的電池蠕變損傷結(jié)果，發(fā)現(xiàn)在相同條件下，三種流動(dòng)方式分別運(yùn)行 19 800 h、24 000 h、78 500 h 后達(dá)到損傷臨界值，裂紋萌生。相比而言，交叉流道布置的平板式 SOFC 具有最佳的力學(xué)穩(wěn)定性與最長(zhǎng)的服役壽命。結(jié)果可為平板式 SOFC 實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期高效穩(wěn)定運(yùn)行的商業(yè)化目標(biāo)提供理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支持。

參 考 文 獻(xiàn) 

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文章來源：機(jī)械工程學(xué)報(bào)