南京大學等首次證實了這個著名理論預言!
熱電效應是指在給定溫度梯度下產生電勢差的一種物理現象。通常用品質因子ZT = S2σT/k,(其中S是Seebeck系數,σ代表電導率,T是溫度,k則表示熱導率)來表征材料的熱電性能。具有高品質因子的熱電材料能夠有效地將廢熱轉換為電能,具有廣泛的應用前景,因此尋找具有高品質因子的熱電材料是能源轉換領域的一個研究熱點。為了提高熱電材料的品質因子,有兩種途徑:增強S2σ(又稱功率因子)或者降低材料的熱導率。
早在1993年,麻省理工學院的Mildred Dresselhaus教授和她的博士生L. D. Hicks曾預言二維量子限域效應引起的態密度增強現象會極大地提高材料的熱電功率因子 (Phys. Rev. B 47, 12727 (1993) ),這為獲得高性能的熱電材料提供了一個非常重要的理論指導。但是截至目前,一直沒有實驗確切地證實這個理論預測。即使在有些實驗中半導體材料量子阱的寬度已經縮小至電荷的波爾直徑尺度,仍然沒有觀察到熱電性能的顯著增強。最近,南京大學物理學院的梁世軍副研究員和繆峰教授開展實驗,同時與吉林大學張立軍教授理論課題組合作,利用二維材料厚度和載流子濃度可控的特性,首次證實了著名的Hicks-Dresselhaus理論預言。
熱電測試結構的示意圖;(b) 常溫下,7 – 29 nm的InSe功率因子隨載流子濃度變化;(c) 9層和36層的InSe態密度分布;(d) 功率因子隨樣品的量子限域長度h0與熱德布羅意波長ξ的比值h0/ξ的變化,隨著h0/ξ減小而增強,尤其是在h0/ξ < 1的區間有顯著的增強,與插圖中的理論預測是一致的。
主要的實驗和理論結果如圖a所示。利用微結構產生的焦耳熱擴散現象在InSe樣品兩端產生溫度梯度dT, 隨后引起樣品中載流子的擴散,進而在樣品兩端形成電壓差dV,最后得到Seebeck系數S (S = -dV/dT)。利用該技術可以研究微納結構器件的熱電性能。在實驗中,通過測試不同厚度的InSe樣品,合作團隊發現樣品的熱電功率因子會隨著厚度減薄而得到增強,該實驗結果和理論計算結果相一致(圖b)。在圖c中,通過計算29 nm和7 nm厚樣品的態密度,團隊發現在7 nm樣品的導帶邊上態密度變得更加尖銳,這說明厚度變薄會增強帶邊的電子能態密度,與實驗結果一致。團隊進一步發現功率因子只有在量子限域長度小于載流子熱德布羅意波長時才會得到顯著的增強(圖d所示),該實驗結果與Hicks-Dresselhaus的理論預言相符(如圖d中插圖所示)。該研究結果為優化功率因子和改善二維層狀半導體材料的熱電性能提供了重要且通用的實驗指導。
近日,該成果近日發表在Nano Letters上。南京大學物理學院博士生曾俊文、吉林大學的賀欣博士生、物理學院梁世軍副研究員為該論文的共同第一作者,繆峰教授、梁世軍副研究員和吉林大學的張立軍教授為該論文的共同通訊作者。
論文鏈接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b03026
該項研究得到微結構科學與技術協同創新中心、南京大學卓越研究計劃的支持,以及國家杰出青年科學基金、科技部“量子調控”國家重大科學研究計劃項目、江蘇省青年基金、國家自然科學基金、中組部“千人計劃”青年項目、吉林大學科技創新研究團隊計劃、國家科技支撐計劃等項目的資助。同時該工作也得到了密蘇里大學David Singh 教授的理論支持。
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