硅基聚合物材料由于其特殊的防水性、耐溶劑性和生物相容性而被廣泛應用于汽車、建筑、食品和柔性電子等領域。但是聚合物材料在使用過程中不可避免地會受到損傷或破壞，這將影響材料的機械性能，進而縮短其使用周期。為了增強硅基聚合物材料的穩定性及其使用壽命，科學家們通過往其中引入活性添加劑或設計動態共價鍵、氫鍵相互作用及金屬配位相互作用等制備得到了一系列可以修復的硅基聚合物材料。但是這些材料的機械強度普遍偏低，如何實現硅基材料的良好修復性能，并保證其較高的機械強度成為了一大挑戰。

最近，香港城市大學姚希教授課題組在《德國應化》發表了題為“Multiphase-Assembly of Siloxane Oligomers with Improved Mechanical Strength and Water-Enhanced Healing” 的文章，并被選為當期的VIP論文。為了同時實現良好修復性能及較高力學強度，研究人員通過引入2-脲基-4[H] 啶酮 (UPy) 的四重氫鍵將硅烷齊聚物進行多相組裝得到具有三維網絡結構的硅基超分子聚合物材料 (UP)3T。所制備材料的拉伸斷裂強度可達 47.49 ± 1.03 MPa，動態熱機械分析 (DMA) 得到的室溫儲存模量高達 151.4 ± 10.7 MPa；受損材料在70°C修復12 h后修復效率可達到90%以上。不同于常規的氫鍵輔助的可修復材料，該材料具有水增強修復的特性，即在70°C水中修復5 min后其拉伸斷裂強度是原始材料拉伸斷裂強度的98%。通過與其他具有修復性能的硅基材料相比，硅基超分子聚合物材料 (UP)3T兼具良好的修復性能及較高的機械強度。其中材料的力學強度主要歸因于通過多重氫鍵交聯形成的三維網絡結構及材料的半結晶性；而材料的水增強修復性能主要是由于對于置于水中的材料，水分子將透過材料與其中的UPy部分相互作用，從而加速聚集態UPy的解離，最終實現水增強修復。

圖1. 具有修復性能硅基超分子聚合物材料 (UP)3T的多相設計。

圖2. 硅基超分子聚合物材料 (UP)3T的修復性能。

研究人員通過衰減全反射紅外光譜 (ATR-IR) 揭示了材料和水分子之間的相互作用，并通過示差掃描量熱法 (DSC) 和原子力顯微鏡 (AFM) 等進一步證實了材料在水中將變軟，表面粘附力將增大，這都將增強材料在水中的修復性能。

本項研究得到了國家自然科學基金 (NSFC)，香港政府大學研究基金(GRF) 和香港城市大學的資助。

姚希教授課題組鏈接:

http://staffweb1.cityu.edu.hk/xiyao7

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201805206

來源：高分子科學前沿