【引言】

相變記錄材料現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于商業(yè)光盤中，通過十幾納秒超快晶體-非晶結(jié)構(gòu)相變驅(qū)動(dòng)的，而非晶相和晶相的折射率存在差異，以實(shí)現(xiàn)記錄和擦除功能。此前，大量的實(shí)驗(yàn)和模擬研究致力于闡明和光學(xué)襯比相關(guān)的晶體-非晶相之間的快速結(jié)構(gòu)相變，但其中機(jī)制仍不清楚。

【成果簡(jiǎn)介】

近日，日本東北大學(xué)的A. Hirata（通訊作者）在Physical Review Letters上發(fā)表最新研究成果“Distortion of Local Atomic Structures in Amorphous Ge-Sb-Te Phase Change Materials”。該工作報(bào)道了借助埃束電子衍射分析結(jié)合“局域”反蒙特卡洛模擬，直接觀察了非晶Ge₂Sb₂Te₅的局域原子結(jié)構(gòu)。結(jié)果證實(shí)類巖鹽型晶體拓?fù)渚钟蚪Y(jié)構(gòu)的存在，和晶體對(duì)稱性比較發(fā)生了極大的扭曲變形。這一變形導(dǎo)致理想八面體原子環(huán)境的破缺，因而形成局域無序結(jié)構(gòu)，基本滿足整體的非晶結(jié)構(gòu)因數(shù)。類晶相的變形八面體結(jié)構(gòu)可能是Ge-Sb-Te非晶結(jié)構(gòu)形成的主要結(jié)構(gòu)單元。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1：非晶Ge₂Sb₂Te₅薄膜的埃束電子衍射（ABED）圖像。

(a) Ge₂Sb₂Te₅的巖鹽型結(jié)構(gòu)示意圖；

(b)-(d)四重巖鹽[001]型、二重巖鹽[011]型和六重巖鹽[111]型非晶Ge₂Sb₂Te₅的典型埃束電子衍射（ABED）圖像；

(e)沿圓周方向的四重和六重花樣的強(qiáng)度分布；

(f)一般電子衍射得到的總強(qiáng)度和僅含巖鹽型ABED花樣的累計(jì)強(qiáng)度。

圖2：ABED實(shí)驗(yàn)的局域反蒙特卡洛（RMC）模擬。

(a)局域RMC模擬的示意圖；

(b)對(duì)原始巖鹽型結(jié)構(gòu)中四重對(duì)稱性進(jìn)行模擬得到的ABED圖像；

(c)最終模型的模擬ABED圖像；

(d)用于模擬的實(shí)驗(yàn)ABED圖像；

(e)最終模型的變形八面體構(gòu)型；

(f)根據(jù)最終模型得到的接近六重對(duì)稱性的模擬ABED圖像；

(g)根據(jù)初始巖鹽型模型和最終模型計(jì)算得到的結(jié)構(gòu)因子S(Q)圖。

圖3：類巖鹽型結(jié)構(gòu)的ab initio分子動(dòng)力學(xué)模型。

(a)用ab initio分子動(dòng)力學(xué)模擬構(gòu)建的非晶Ge-Sb-Te模型示意圖；

(b)由<0 6 0 0>八面體的中心原子到六個(gè)頂點(diǎn)原子的鍵長(zhǎng)分布；

(c-e)沿[001]-、[011]-、[111]-方向的巖鹽型局域結(jié)構(gòu)圖像。

【小結(jié)】

總的來說，對(duì)非晶薄膜的ABED分析獲得亞納米尺度的局域結(jié)構(gòu)信息。局域原子結(jié)構(gòu)具有類巖鹽型八面體構(gòu)型，可通過局域RMC模擬對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理得到。與常規(guī)的RMC步驟不同，模擬是基于局域ABED數(shù)據(jù)的首先納米尺度空間確定的。同時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)類巖鹽型局域結(jié)構(gòu)對(duì)從寬區(qū)域獲得的總強(qiáng)度做了主要貢獻(xiàn)。此外，具有八面體構(gòu)型的類巖鹽型拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)受到嚴(yán)重變形，晶體中理想八面體的高對(duì)稱性破缺。換句話說，非晶拓?fù)湎嗟木钟蛟咏Y(jié)構(gòu)與晶相類似，但在變形程度在有顯著不同。對(duì)稱破缺可能和化學(xué)鍵本征變化緊密相關(guān)，因此，導(dǎo)致了晶相和非晶相的大光學(xué)襯比。這項(xiàng)技術(shù)或?qū)⒂兄诿枋龇蔷嘧儾牧系墓鈱W(xué)性質(zhì)與局域變形之間的關(guān)聯(lián)。

文獻(xiàn)鏈接：Distortion of Local Atomic Structures in Amorphous Ge-Sb-Te Phase Change Materials（Phy. Rev. Lett.，2018，DOI：10.1103/PhysRevLett.120.205502）