一種提升碳納米管/聚二甲基硅氧烷納米復合材料界面熱傳輸的微結構焊接工藝

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來源 | Advanced Functional Materials

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背景介紹


聚合物基材料由于其優異的靈活性,重量輕,優良的可加工性和低成本的特點,在大功率微電子器件的熱管理方面引起了廣泛的關注。但是,大多數聚合物具有相對較低的導熱系數,范圍為0.1至0.5 W/mk。提高聚合物導熱性的一種簡單而有效的方法是將高導熱填料(如金屬、陶瓷、碳基材料)摻入聚合物中。碳納米管,由于其出色的導熱性(≈1000-3000 W/mk),似乎是一種很有前途的導熱填料。根據麥克斯韋方程,1 vol%的碳納米管負載應該會導致聚合物納米復合材料的導熱性增加十倍。然而,碳納米管增強納米復合材料的高界面熱阻極大地限制了碳納米管優越導熱性的利用,導致導熱系數低于理論計算的預期。


一般來說,碳納米管增強納米復合材料的界面熱阻可分為基體與碳納米管界面處的熱阻和碳納米管填料之間的熱阻。聚合物基體和碳納米管填料之間的界面熱阻歸因于它們的聲子譜的巨大不匹配,這是難以消除的。界面焊接是提高聚合物納米復合材料導熱性能的一種有效方法。例如,碳化聚酰亞胺(PI)焊接的3D石墨烯骨架的導熱性提高了兩倍。在我們之前的工作中,石墨層焊接的3D碳納米管網絡由于在結處有效的聲子和應力傳遞而顯示出大大改善的導熱性。通過界面焊接,還觀察到氮化硼和碳化硅納米線網絡的導熱性顯著增強。然而,目前仍然缺乏對于界面聲子傳輸機理的深入研究。

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成果掠影

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近期,天津大學封偉教授、香港理工大學沈曦教授和香港中文大學(深圳)鄭慶彬教授聯合采用實驗與分子動力學模擬相結合的方法,系統研究了界面焊接對CNT增強聚合物納米復合材料導熱性能的影響。該文報道了一種界面焊接策略來構建三維導熱網絡(GS-w-CNT)。值得注意的是,獲得的GS負載為4.75% wt%的GS-w-CNT /聚二甲基硅氧烷(PDMS)納米復合材料保持了5.58 W/mk的高導熱系數,與純CNT/PDMS納米復合材料相比,提高了410%。利用分子動力學模擬分析了界面焊接對傳熱行為的影響,發現GS焊接程度對降低GS-w-CNT結構中的聲子散射和CNT界面處的界面熱阻都有重要作用。這種獨特的焊接策略為優化填料增強聚合物納米復合材料的熱傳輸性能提供了新的途徑,促進了其在下一代微電子器件中的應用。研究成果以“An innovative graphene-based phase change composite constructed by syneresis with high thermal conductivity for efficient solar-thermal conversion and storage”為題發表于《Advanced Functional Materials》。




03

圖文導讀

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圖1.a) GS-w-CNT/PDMS制備工藝示意圖,b-e)碳納米管網絡在0 wt%, 1.2 wt%, 2.54 wt%和4.75 wt% GS載荷下的形態。

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圖2.a - d)原始碳納米管網絡的TEM圖像a)和焊接了1.2 wt% b), 2.54 wt% c)和4.75 wt% d) GS的碳納米管網絡,e) GS-w-CNT高分辨率圖像,f) GS-w-CNT的FFT衍射圖。碳納米管網絡和焊接GS載荷為4.75%的碳納米管網絡的拉曼光譜g)和x射線衍射圖h),i,j)低i)和高j)倍率下,GS-w-CNT在PDMS中的分布形態,k) PDMS中焊接碳納米管結的高分辨率形貌。

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圖3.a)不同GS-w-CNT含量的GS-w-CNT/PDMS納米復合材料的導熱系數(黑色表示原始CNT/PDMS),b)三維網狀填料對聚合物復合材料導熱性能的比較,c)不同GS-w-CNT含量的GS-wCNT/PDMS納米復合材料的導熱效率(黑色表示原始CNT/PDMS),d)碳納米管網絡中GS焊接后熱輸運增強機理示意圖。

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圖4.a - c) a) GS-w- CNT的分子模型,b) GS-w- CNT隨GS重量比的增加,c) GS-w- cnt /PDMS的分子模型,d) RNEMD方法中使用的GS-w-CNT模型。

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圖5.a) GS-w-CNT/PDMS沿z方向的溫度梯度,b) GS-w-CNT/PDMS的導熱系數,c)熱阻和界面結合能計算模型,d) CNT與GS之間的界面結合能和熱阻。

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圖6. a) CNT與PDMS和b) CNT與GS-w-CNT在不同GS焊接重量百分比下的VPS,c) CNT、PDMS的VPS曲線與GS的不同權重百分比之間的重疊因子,d) CNT與GS之間聲子耦合傳熱示意圖(箭頭表示輸運方向)。

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圖7.a)碳納米管的VPS曲線分解為y和z方向,b)碳納米管VPS曲線在y和z方向上的重疊因子,c)碳納米管中y方向和z方向聲子傳熱示意圖。

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