本文由論文作者團隊（課題組）投稿

量子信息技術是目前國際競爭趨于白熱化的戰略技術。各個大國都在持續加碼量子技術。研究量子信息的物理體系包括超導、半導體、離子阱以及光量子。其中光量子作為信息載體（或量子比特）具有獨特的優勢，例如更長的消相干時間、編碼信息的維度多、單比特操縱簡單、傳輸速度快等。光量子技術在量子通訊、量子計算、量子模擬和量子精密測量等領域發展迅速。

光量子技術關于光量子信號的產生、存儲、編碼、調制、傳輸和檢測的技術，其中首當其沖的是光量子信號的產生，即量子光源。量子信息的幾乎任何過程都離不開糾纏態，而糾纏態的制備是關鍵?；谧园l參量下轉換過程（SPDC，一種光學非線性過程）產生糾纏光子對，因其制備過程可控性高且糾纏純度高，是目前實驗上比較常用且成熟的方法。在SPDC過程中，單色泵浦光子因真空量子漲落在二階非線性光學晶體內會以一定概率分裂成兩個能量較低且構成糾纏態的光子對，分別為信號光子（signal）和閑頻光子（idler）如下圖1所示。該光子對具有時間糾纏、頻率糾纏和偏振糾纏等特性。

圖1：自發參量下轉換（SPDC）過程示意圖

圖源：www.nist.gov

目前SPDC量子光源主要基于二階非線性（χ⁽²⁾）光學晶體，如β-BBO, LiNbO?等。一方面，這些晶體的非線性系數較低，因而一般需要較大體積的晶體以保證足夠長的與光作用距離；另一方面，這些晶體都是三維共價成鍵的晶體，很難集成到目前主流的CMOS兼容的光量子芯片平臺（如硅、氮化硅等）上。而對于光量子技術來說，小型化、集成化是走向實用化的必經之路。因此，對于光量子芯片尤其是混合集成的光量子芯片來說，目前構建可片上集成的糾纏量子光源還是一個重要挑戰。其中的一個關鍵原因是缺少高非線性效率且易集成的材料體系。

以過渡金屬硫族化合物（Transition metal dichalcogenides, TMDCs）為代表的二維范德華（van der Waals, vdW）材料因其單層極高的二階非線性系數以及vdW材料本身的易集成的特點被寄予厚望。然而由于TMDCs單層的絕對非線性效率太低（χ⁽²⁾系數雖高，但與光作用長度極短），無法滿足實際的器件工作需求。更令人失望的是，TMDCs一般只有奇數層（奇數層是非中心對稱的結構，偶數層是中心對稱結構）才有二階非線性光學效應，并且由于層間電子耦合引起電子結構隨層數顯著變化而帶來χ⁽²⁾系數隨層數快速衰減，也即最強的非線性發生在單層，因此TMDCs材料在非線性光子器件方面的表現還遠未令人滿意。其他二維vdW材料如PdSe?、3R-MoS?等也存在奇偶層數依賴的對稱性或者層間電子耦合導致χ⁽²⁾系數隨層數顯著降低的問題。因此，目前為止還沒有一種能保持單層高非線性系數且非線性效率隨層數可擴展的二維vdW材料。

近日，新加坡國立大學郭強兵博士、仇成偉教授、Stephen J. Pennycook教授、Andrew T. S. Wee教授、中科大任希鋒教授及合作者以“Ultrathin quantum light source with van der Waals NbOCl? crystal”為題，在Nature發表論文，報道了一種新型二維vdW材料--NbOCl?晶體（圖2）。

圖2：結構表征

圖源：Nature 613, 53–59 (2023). 

作者發現該晶體的層間電子耦合極弱，且具有較高的χ⁽²⁾系數，更關鍵的是其非線性效率隨層數是可擴展的?；谳^強且隨層數可擴展的光學非線性，作者首次構建了基于vdW材料的SPDC量子光源，并且在厚度薄至約46 nm的納米片中也觀察到明確的SPDC過程，為目前已報道的最薄的非線性量子光源。該工作為開發基于vdW材料的超緊湊的片上糾纏光源、經典和量子光學高性能調制器等開辟了一條全新的道路。

第一作者：新加坡國立大學郭強兵博士、中科大祁曉卓博士、新加坡國立大學Zhang Lishu博士、國科大高猛博士

通訊作者：新加坡國立大學郭強兵博士、仇成偉教授、Stephen J. Pennycook教授、Andrew T. S. Wee教授，中科大任希鋒教授

極弱的層間電子耦合及顯著的激子效應

TMDCs體系如MoS?單層為直接帶隙，而兩層及以上均為間接帶隙，并且帶隙值也隨層數明顯變化。電子結構隨層數增加明顯變化這一特征在二維半導體中是較普遍的，層間電子耦合較強的代表如黑磷、PdSe?等（圖3c）。層間電子耦合引起不同層數的電子結構的變化會帶來相應的一系列光電性質的變化，比如單層中的激子效應和χ⁽²⁾系數隨層數增加而顯著降低。

相比目前已報道的二維vdW材料，該工作首次發現NbOCl?具有極弱的層間電子耦合，表現為單層和塊體的帶隙極為接近（圖3a和b），單層到塊體的帶隙變化甚至比ReS?（另一種公認的具有相對較弱層間耦合的二維材料）的還小。另外，基于GW+BSE計算，作者還發現單層NbOCl?具有非常顯著的激子效應，激子結合能高達0.8 eV；更有意思的是，塊體中也存在與單層相當的激子效應（激子結合能也高達0.76 eV），也就是說在塊體NbOCl?中保持了單層的顯著激子效應。

圖3：極弱的層間電子耦合

圖源：Nature 613, 53–59 (2023). 

各向異性且可擴展的倍頻響應

作者研究了NbOCl?的二階非線性光學性質，發現其具有很強的倍頻（SHG）響應，并且SHG具有明顯的各向異性（圖4a-d）。更關鍵的是，SHG的強度隨層數增加，且很好的滿足與層數的二次方關系（圖4e-f）。并且進一步計算表明，χ⁽²⁾系數與層數沒有明顯依賴的關系（圖4g），這也印證了前面提到的該材料的電子結構對層數不敏感。值得注意的是，作者發現，NbOCl?中可獲得隨層數擴展的遠高于單層WS?中的SHG響應，如約110nm厚的NbOCl?的SHG強度約為單層WS?的103倍。

圖4：各向異性且可擴展的SHG響應

圖源：Nature 613, 53–59 (2023). 

參量光子對的產生

基于NbOCl?強且可隨層數擴展的二階光學非線性，作者首次研究了其中的SPDC過程。二次相關函數測試表明在404 nm激光激發下，觀察到g⁽²⁾(0)值明顯大于2，表明產生的是關聯光子對，而空白襯底在時間延遲零點并沒有觀測到g⁽²⁾峰出現，表明關聯光子對的產生來自材料本身。進一步的SPDC光聯光子對產生的證據包括g⁽²⁾值隨激發功率呈倒數關系（圖5c,d），與理論完美符合。偏振實驗表明，激發光和產生的信號光、閑頻光子的偏振都沿著晶體的b軸方向（圖5f）。光子對符合速率與激發功率的依賴關系也與理論一致（圖5g，h）。值得說明的是，當激發功率為約59 mW時，實驗探測到的符合速率為86 Hz，考慮探測系統的探測效率后，計算估計的符合速率的品質因子高達9800 GHz W?1m?1，比常見的SPDC材料體系如BBO、LiNbO?等高了數個量級。另外，作者還在薄至約46nm的薄片上觀察到了明確的SPDC信號，為目前已報道的世界最薄的非線性量子光源。

圖5：基于SPDC的非經典參量光子對產生

圖源：Nature 613, 53–59 (2023). 

未來展望

作者報道了一種新的二維范德華晶體。一方面，該材料具有可隨層數擴展的極強的二階非線性光學效應，相比其他已報道的二維材料以及傳統χ⁽²⁾晶體，在構建小型化、可集成的量子光源以及經典和量子光學調制器等開辟了一條全新的道路。未來，通過進一步優化器件結構或者結合諧振結構的設計，在如SPDC源亮度以及偏振特性調控方面還有巨大的可探索空間。

另外，NbOCl?具有的極弱層間電子耦合以及塊體中類單層的顯著激子效應等特性，區別于目前已報道的其他二維材料體系，將為凝聚態物理研究者，尤其是二維材料研究者提供了一個獨特的研究對象，有望產生一些新的物理。另外，對于二維材料異質結的構建來說，NbOCl?作為一個全新的候選“模塊”，其特性有望帶來一些新的器件概念。

  論文信息  

Guo, Q., Qi, XZ., Zhang, L. et al. Ultrathin quantum light source with van der Waals NbOCl? crystal. Nature 613, 53–59 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41586-022-05393-7

文章來源：中國光學