等離子體化學(xué)對(duì)等離子體建模非常重要。例如，通過(guò)反應(yīng)和碰撞才能明確等離子體中不同物質(zhì)之間的相互作用。有了這些信息，就可以計(jì)算物質(zhì)傳輸方程中出現(xiàn)的源項(xiàng)和傳遞系數(shù)。這篇文章，我們將介紹等離子體化學(xué)的組成部分，在哪里以及如何獲取等離子體建模的相關(guān)數(shù)據(jù)。我們還將討論制備等離子體化學(xué)的方法。

等離子體化學(xué)組件

在低電離度的低溫等離子體中，主要的物質(zhì)是 中性物質(zhì)。 這意味著電子和離子在是中性氣體背景中傳輸(它們主要與之碰撞)的。 對(duì)于我們感興趣的等離子體建模，電子的能量要比等離子體中的所有其他物 質(zhì)高得多，電子平均能量約為幾個(gè)電子伏特，背景氣體的溫度范圍在室溫到 1000 K 左右。

在許多工業(yè)反應(yīng)堆中，等離子體通過(guò)施加一個(gè)能夠?qū)㈦娮蛹铀俚娇赡馨l(fā)生電離的能量的電場(chǎng)來(lái)維持。在這種情況下，電子可以被認(rèn)為是維持放電的主要載體，因?yàn)樗鼈儚碾妶?chǎng)中獲得能量，并在與背景氣體的碰撞中失去能量，反應(yīng)產(chǎn)物可以是中性激發(fā)態(tài)、電子和離子。激發(fā)態(tài)和離子等重物質(zhì)也會(huì)發(fā)生碰撞，導(dǎo)致電荷轉(zhuǎn)移、電離和離子-離子復(fù)合。在等離子體反應(yīng)器中，物質(zhì)通過(guò)擴(kuò)散和遷移進(jìn)行運(yùn)輸，最終到達(dá)表面。需要描述與表面的相互作用。例如，假設(shè)電子在到達(dá)金屬表面時(shí)被吸收并且離子被中和到基態(tài)是正常的。

總之，等離子體化學(xué)的主要元素是物質(zhì)和性質(zhì)，包括傳輸系數(shù)、電子撞擊反應(yīng)、重物質(zhì)反應(yīng)和表面反應(yīng)。下面我們來(lái)更詳細(xì)地討論這些內(nèi)容。

電子碰撞反應(yīng)

電子碰撞反應(yīng)可分為彈性、激發(fā)、電離或附著。我們可以使用 COMSOL Multiphysics? 仿真軟件中的電子碰撞反應(yīng) 功能定義這些類(lèi)型的反應(yīng)。下圖是氧氣電離反應(yīng)的設(shè)置。

圖1 模型開(kāi)發(fā)器顯示了用戶(hù)定義的氬氣和氧氣混合物的等離子體化學(xué)的電子碰撞反應(yīng)功能。 設(shè)置窗口顯示了電離分子氧的電子碰撞反應(yīng)功能。反應(yīng)由電子碰撞截面指定。

在彈性碰撞中，不會(huì)產(chǎn)生新的物質(zhì)，但是電子和中性氣體之間存在能量轉(zhuǎn)移。在等離子體接口中設(shè)置彈性電子碰撞反應(yīng)時(shí)，電子平均能量方程考慮了電子能量損失。此外，還創(chuàng)建了背景中性氣體的熱源項(xiàng)，并可以與流體傳熱接口耦合。在激發(fā)反應(yīng)中，電子可以產(chǎn)生具有更高內(nèi)能的新物質(zhì)。逆反應(yīng)也是可能的，在這種情況下，物質(zhì)去激發(fā)，電子獲得其能量。電離反應(yīng)是激發(fā)的特例，因?yàn)闀?huì)產(chǎn)生電子離子對(duì)。在電子附著反應(yīng)中，電子被物質(zhì)捕獲，并產(chǎn)生負(fù)離子。這種類(lèi)型的反應(yīng)往往會(huì)非常有效地破壞低能量的電子。

在等離子體接口和等離子體，時(shí)間周期接口中，在定義電子碰撞反應(yīng)時(shí)，將自動(dòng)添加對(duì)所涉及物質(zhì)連續(xù)性方程的源項(xiàng)的貢獻(xiàn)，并將電子損失或獲得的能量添加到電子平均能量方程的源項(xiàng)中。

傳輸方程中的源項(xiàng)是使用表示碰撞效應(yīng)的速率系數(shù)計(jì)算的。獲得電子速率系數(shù)的最佳策略是提供電子撞擊截面，并在電子能量分布函數(shù)(EEDF)上進(jìn)行適當(dāng)?shù)姆e分。原因是電子能量分布函數(shù)不是預(yù)先 已知的，并且在低溫等離子體中，電子能量分布函數(shù)經(jīng)常偏離麥克斯韋電子能量分布函數(shù)。通過(guò)提供電子碰撞截面，可以保持改變電子能量分布函數(shù)的靈活性。

在 COMSOL? 中，設(shè)置解析電子能量分布函數(shù)、導(dǎo)入電子能量分布函數(shù)或使用玻爾茲曼方程，兩項(xiàng)近似 接口計(jì)算電子能量分布函數(shù)都非常簡(jiǎn)單。

我們建議使用 LXCat 數(shù)據(jù)庫(kù)來(lái)獲取電子碰撞截面。參考文獻(xiàn)1 中討論了如何獲取流動(dòng)類(lèi)型模型的源項(xiàng)以及如何計(jì)算電子能量分布函數(shù)。

重物質(zhì)反應(yīng)

在模擬等離子體時(shí)，了解重物質(zhì)之間的反應(yīng)也很重要。參考文獻(xiàn)2 和 3 對(duì)這一主題做了介紹。在這里，我們只介紹幾種反應(yīng)類(lèi)型，用于說(shuō)明重物質(zhì)之間可能存在的相互作用。COMSOL? 中的反應(yīng) 功能可以輕松定義重物質(zhì)反應(yīng)。圖2 顯示了使用速率常數(shù)定義離子-離子復(fù)合反應(yīng)的設(shè)置窗口。

圖2 模型開(kāi)發(fā)器顯示了用戶(hù)定義的氬氣和氧氣混合物的等離子體化學(xué)的反應(yīng)功能。設(shè)置 窗口用于指定氧離子和氬離子之間的離子-離子復(fù)合的反應(yīng)。

當(dāng)其中一個(gè)物質(zhì)的電子激發(fā)能大于另一個(gè)物質(zhì)的電離勢(shì)時(shí)，就會(huì)發(fā)生潘寧電離 (A* + A* => e + A+ + A)。在電荷轉(zhuǎn)移 反應(yīng) (A+ + B => A + B+) 中，來(lái)自中性物質(zhì)的電子轉(zhuǎn)移到正離子或從負(fù)離子轉(zhuǎn)移到中性粒子。在離子-離子復(fù)合 (A– + B+ => A + B) 中，負(fù)離子和正離子相互作用并產(chǎn)生中性物質(zhì)。對(duì)于某些操作條件，這是描述負(fù)放電所必需的負(fù)離子損失機(jī)制。

涉及分子種類(lèi)的等離子體化學(xué)更為復(fù)雜，因?yàn)殡娮优鲎埠椭匚镔|(zhì)締合反應(yīng)的解離創(chuàng)造了非常豐富的原子和分子物質(zhì)系統(tǒng)。例如，在原料氣體為 SF6，O2 和 Ar 的放電過(guò)程中，像 F 和 SOx，SFx 和 SOx 等族新物質(zhì)也會(huì)存在。

表面反應(yīng)

在 COMSOL Multiphysics 中，使用 表面反應(yīng)功能 指定重物質(zhì)的表面反應(yīng)，如圖 3 所示。這個(gè)功能會(huì)自動(dòng)為重物質(zhì)設(shè)置與物質(zhì)熱速度成比例的通量邊界條件。

圖3 模型開(kāi)發(fā)器顯示了用戶(hù)自定義的氬氣和氧氣混合物的等離子體化學(xué)的表面反應(yīng)功能。 設(shè)置窗口顯示了 表面反應(yīng)功能，用于指定表面氬離子的中和以及二次電子的發(fā)射。

下面，我們從等離子體的角度介紹一些重要的表面反應(yīng)。討論了表面物質(zhì)的產(chǎn)生和損失，但我們沒(méi)有具體介紹某種物質(zhì)的表面反應(yīng)或體反應(yīng)發(fā)生了什么。(有關(guān)后者的更多信息，請(qǐng)嘗試使用等離子體模塊的表面化學(xué)反應(yīng)教程模型)。

傳輸損失

在等離子體反應(yīng)器中，通過(guò)平衡產(chǎn)生機(jī)制與體積和表面損失來(lái)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)態(tài)操作。通常，表面損失是主要機(jī)制。在實(shí)踐中，這意味著電子碰撞反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生電子-離子對(duì);電子在表面被吸收，而離子被中和到基態(tài)。如果沒(méi)有為給定物質(zhì)(包括激發(fā)態(tài))引入損失機(jī)制，那么該物質(zhì)可以無(wú)限生長(zhǎng)。因此，無(wú)法實(shí)現(xiàn)穩(wěn)態(tài)，導(dǎo)致數(shù)值模擬失敗。圖3 顯示了如何使用表面反應(yīng) 功能 為離子 Ar+ 施加邊界條件，并指定離子在表面被中和為基態(tài) Ar。這是通過(guò)在公式 字段中鍵入 Ar+=>Ar 來(lái)完成的。類(lèi)似地，Ars=>Ar 下面的反應(yīng)表明激發(fā)態(tài)或氬 Ars 被解激發(fā)到基態(tài)。

電子二次發(fā)射

當(dāng)離子或中性激發(fā)物質(zhì)到達(dá)表面時(shí)，可以發(fā)射電子。這種電子產(chǎn)生機(jī)制對(duì)于直流(DC)放電的操作以及在電容耦合等離子體(CCP)反應(yīng)堆中實(shí)現(xiàn)高功率狀態(tài)（也稱(chēng)為 γ 態(tài)）至關(guān)重要。通過(guò)在二次發(fā)射系數(shù) 字段中指定一個(gè)不同于零的數(shù)字，可以很容易地在 COMSOL? 中引入這種機(jī)制。在圖3中，這個(gè)選項(xiàng)設(shè)置為 0.07，這意味著表面的離子通量乘以 0.07，并作為電子的通量源給出。

表面復(fù)合

在分子放電中，電子碰撞反應(yīng)在將分子解離成其成分方面非常有效。在表面上，可能會(huì)發(fā)生重組。這種機(jī)制對(duì)于確定放電的解離程度很重要。對(duì)于氧氣，通過(guò)在公式 字段中鍵入 O=>0.5O2 并在正反應(yīng)黏附系數(shù) 字段中指定復(fù)合概率來(lái)設(shè)置表面復(fù)合。

傳輸系數(shù)

COMSOL? 中使用的流動(dòng)模型需要模型中所有物質(zhì)的傳輸系數(shù)。主要的傳輸機(jī)制是電場(chǎng)中的擴(kuò)散和遷移。這些傳輸機(jī)制由遷移率和擴(kuò)散系數(shù)表征。對(duì)傳輸損失的良好估計(jì)需要準(zhǔn)確的傳輸系數(shù)。對(duì)于電子，遷移率在電子如何從電場(chǎng)吸收能量方面起著重要作用。

電子傳輸系數(shù)

電子遷移率和擴(kuò)散系數(shù)可以使用電子碰撞截面和 EEDF 知識(shí)來(lái)計(jì)算。描述 EEDF 的常用方法是求解玻爾茲曼方程的近似形式。在 COMSOL Multiphysics 中，我們可以使用玻爾茲曼方程，兩項(xiàng)近似接口來(lái)完成，該接口專(zhuān)用于求解兩項(xiàng)近似中的玻爾茲曼方程。這樣可以獲得電子傳輸系數(shù)和源項(xiàng)。參考文獻(xiàn)1 介紹了在兩項(xiàng)近似中求解玻爾茲曼方程時(shí)使用的理論和近似。

重物質(zhì)傳遞系數(shù)

對(duì)于所有重物質(zhì)，等離子體接口中的默認(rèn)設(shè)置是基于動(dòng)力學(xué)理論計(jì)算擴(kuò)散系數(shù)。用于計(jì)算擴(kuò)散系數(shù)的方程使用了每種物質(zhì)的摩爾質(zhì)量、勢(shì)特征長(zhǎng)度、勢(shì)能最小值和偶極矩。（你可以在參考文獻(xiàn)4和等離子體模塊用戶(hù)指南文檔的物質(zhì)傳遞屬性部分了解有關(guān)此方程的更多信息。你可以手動(dòng)引入此信息，也可以使用預(yù)設(shè)物質(zhì)，如圖4所示。對(duì)于離子，默認(rèn)情況下，使用擴(kuò)散系數(shù)和愛(ài)因斯坦關(guān)系計(jì)算物質(zhì)遷移率。但是，也可以選擇指定遷移率并使用愛(ài)因斯坦關(guān)系計(jì)算擴(kuò)散系數(shù)。要了解如何將離子遷移率用作一般意義上的電場(chǎng)函數(shù)，請(qǐng)參閱參考文獻(xiàn)5。

圖4 模型開(kāi)發(fā)器顯示了用戶(hù)定義的氬氣和氧氣混合物的等離子體化學(xué)物質(zhì)的功能。

數(shù)據(jù)來(lái)源

如果沒(méi)有等離子體化學(xué)和相關(guān)數(shù)據(jù)，也可能很難獲得。需要大量的文獻(xiàn)研究，在許多情況下也需要大量的猜測(cè)工作。在這里，我們重點(diǎn)介紹可用于查找與等離子體化學(xué)相關(guān)的數(shù)據(jù)的參考文獻(xiàn)。例如，參考文獻(xiàn)6介紹了如何開(kāi)發(fā)等離子體化學(xué)。作者還提供了等離子體化學(xué)數(shù)據(jù)的其他參考資料，并討論了如何估算數(shù)據(jù)。參考文獻(xiàn)2 和參考文獻(xiàn)3是關(guān)于等離子體物理和等離子體化學(xué)的教科書(shū)，并提供等離子體化學(xué)數(shù)據(jù)。參考文獻(xiàn)5包含將離子遷移率用作電場(chǎng)函數(shù)的示例。為了獲得電子碰撞反應(yīng)，我們建議使用 LXCat 數(shù)據(jù)庫(kù)。

獲得完整的等離子體化學(xué)的最簡(jiǎn)單方法是找到一篇已經(jīng)完成的論文。參考文獻(xiàn)7和參考文獻(xiàn)8中提供了這方面的一個(gè)例子，作者分別介紹并討論了氬氧混合物和氯等離子體的等離子體化學(xué)成分。作者使用全局模型來(lái)研究化學(xué)物質(zhì)，并使用實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

開(kāi)發(fā)等離子體化學(xué)的工作流程

等離子體化學(xué)通常用于對(duì)等離子體反應(yīng)器進(jìn)行建模。但是，最好將等離子體化學(xué)的制備與反應(yīng)器模型的創(chuàng)建分開(kāi)。設(shè)置反應(yīng)器模型時(shí)，建議使用簡(jiǎn)單的等離子體化學(xué)（如下面示例1 部分中的化學(xué)成分）以避免與等離子體化學(xué)相關(guān)的問(wèn)題。這樣做將使你能夠?qū)Ｗ⒂诜抡娴钠渌矫妫纾?/span>

• 研究激勵(lì)源如何與系統(tǒng)耦合
• 尋找優(yōu)質(zhì)網(wǎng)格
• 設(shè)置與其他流體流動(dòng)和傳熱接口的耦合
• 尋找適當(dāng)?shù)倪吔鐥l件
• 確定求解器策略

在準(zhǔn)備等離子體化學(xué)時(shí)，第一步是獲得一組電子碰撞反應(yīng)，對(duì)于反應(yīng)器的運(yùn)行條件，使用玻爾茲曼方程，兩項(xiàng)近似 接口計(jì)算電子傳輸參數(shù)和源項(xiàng)。這個(gè)步驟應(yīng)該會(huì)使你對(duì)截面集充滿(mǎn)信心;為此，應(yīng)嚴(yán)格分析計(jì)算出的 EEDF、源項(xiàng)和傳輸系數(shù)。在這個(gè)步驟中獲得的傳輸參數(shù)、源項(xiàng)和 EEDF 稍后可以在等離子體 接口或等離子體，時(shí)間周期 接口中使用。干空氣玻爾茲曼分析模型中對(duì)這個(gè)步驟做了很好的示例。

第二步是準(zhǔn)備一個(gè)全局模型來(lái)測(cè)試和驗(yàn)證化學(xué)。在全局模型中，等離子體反應(yīng)器中不同數(shù)量的空間信息可以視為是均勻的，也可以使用解析模型引入。如果沒(méi)有空間導(dǎo)數(shù)，該模型由一組常微分方程 （ODE） 組成。因此，數(shù)值解變得相當(dāng)簡(jiǎn)單，計(jì)算時(shí)間也減少了。全局模型應(yīng)包括先前測(cè)試的截面以及等離子體化學(xué)的所有其他組成部分；氯放電全局模型示例介紹了如何為全局模型添加化學(xué)成分。

對(duì)于非常大的化學(xué)反應(yīng)，最好以小步驟添加反應(yīng)和物質(zhì)，并驗(yàn)證模型是否仍能求解。在步驟中添加化學(xué)元素時(shí)，可能需要調(diào)整初始條件和操作條件以獲得收斂性。在連貫的組中添加新元素也很重要。以下是一些例子：

1. 如果加入解離反應(yīng)，例如 e + O2=> e + O + O，添加體積和表面復(fù)合反應(yīng)也很重要。
2. 如果反應(yīng) e + Ar=> e + Ar* 產(chǎn)生新的激發(fā)態(tài) Ar*，則添加 Ar*的表面和體積損失，并研究逐步電離是否重要。
3. 如果產(chǎn)生負(fù)離子，則添加體積反應(yīng)以破壞負(fù)離子，因?yàn)閭鬏斣斐傻膿p失通常可以忽略不計(jì)。

在電子碰撞反應(yīng)中，產(chǎn)物可以是激發(fā)態(tài)，但可能不需要明確求解激發(fā)態(tài)。減少空間相關(guān)模型中求解的激發(fā)態(tài)數(shù)量是一種常見(jiàn)的策略，可以先在全局模型中進(jìn)行測(cè)試。在 COMSOL? 中，如果在 等離子體  接口中添加類(lèi)似 e + N2 => e + N2（A3） 的反應(yīng)，則物質(zhì) N2（A3） 及其傳輸方程會(huì)自動(dòng)相加。因此，如果不需要明確處理激發(fā)態(tài)，則可以簡(jiǎn)單地將反應(yīng)式更改為e + N2 => e + N2。這樣，電子仍然會(huì)失去能量并改變截面指定的動(dòng)量，但不會(huì)產(chǎn)生激發(fā)態(tài)。或者，可以將幾個(gè)激發(fā)態(tài)放在一起，并用通用態(tài) N2 表示它們。為此，反應(yīng) e + N2 => e + N2（A3） 和產(chǎn)生相似狀態(tài)的反應(yīng)更改為 e + N2 => e + N2。**

最后一步，應(yīng)將使用全局模型測(cè)試和驗(yàn)證的等離子體化學(xué)添加到空間相關(guān)模型中。這一步很重要，因?yàn)榧词挂呀?jīng)測(cè)試了化學(xué)成分，空間相關(guān)模型也包含與物質(zhì)遷移相關(guān)的現(xiàn)象，這些現(xiàn)象在測(cè)試中沒(méi)有考慮，并且可能導(dǎo)致模型失敗。例如，在負(fù)電放電中，負(fù)離子密度往往具有非常尖銳的過(guò)渡區(qū)域，難以求解。你可以通過(guò)氬/氧電感耦合等離子體反應(yīng)器模型和氬/氧電容耦合等離子體反應(yīng)器模型教程了解電負(fù)放電建模的重要因素和策略。

等離子體化學(xué)示例

在準(zhǔn)備等離子體化學(xué)之前，確定要從模型中學(xué)習(xí)的內(nèi)容非常重要。如果你正在使用可以接受大公差的模型，并且想要計(jì)算等離子體的均勻性、功率吸收、氣體加熱或電極上的電流，那么簡(jiǎn)化的化學(xué)反應(yīng)(如以下示例中所示)是一個(gè)很好的起點(diǎn)。使用這種化學(xué)方法是有好處的，因?yàn)橐话愕南敕ㄊ鞘沟入x子體化學(xué)盡可能簡(jiǎn)單。但是，如果你正在使用的模型需要更嚴(yán)格的公差，并且你希望了解特定的激發(fā)態(tài)，那就需要更精細(xì)的化學(xué)成分，例如參考文獻(xiàn)7中介紹的化學(xué)成分。

示例1

圖5顯示了一個(gè)在等離子體 接口中實(shí)現(xiàn)的氬等離子體的簡(jiǎn)單化學(xué)反應(yīng)的示例。在準(zhǔn)備反應(yīng)器模型時(shí)，建議使用這樣的化學(xué)成分。它可以在 COMSOL 案例庫(kù)的許多模型中找到，例如直流輝光放電模型。這種化學(xué)有四種物質(zhì)，包括電子、基態(tài)、有效激發(fā)態(tài)和離子。電子碰撞截面描述的電子碰撞反應(yīng)有 5 種：與基態(tài)的彈性碰撞，對(duì) Ars 的激發(fā)，Ars 的去激發(fā)，從基態(tài)電離和激發(fā)態(tài)的電離。使用反應(yīng) 特征包括潘寧電離和 Ars 態(tài)的淬滅。在表面，離子被中和，Ars 去激發(fā)至基態(tài)。

圖5 氬氣的等離子體化學(xué)。

COMSOL Multiphysics 用戶(hù)界面特寫(xiě)圖，顯示了模型開(kāi)發(fā)器與擴(kuò)展的等離子體接口，顯示了氬氣的等離子體化學(xué)特性。

示例2

圖6 顯示了氬氣和氧氣混合物中等離子體的化學(xué)成分。該化學(xué)反應(yīng)用于氬/氧電感耦合等離子體反應(yīng)器模型和氬/氧電容耦合等離子體反應(yīng)器教程模型，旨在為氬氣-氧氣混合物提供基礎(chǔ)化學(xué)，可以添加更多反應(yīng)。氬氣反應(yīng)與示例1相同。請(qǐng)注意，氧反應(yīng)基于參考文獻(xiàn)2和參考文獻(xiàn)7，所有電子碰撞截面均來(lái)自 LXCat。

許多由電子碰撞反應(yīng)產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)不包括在產(chǎn)品中，以確保不會(huì)產(chǎn)生新物質(zhì)。(在等離子體 接口中，如果在反應(yīng)中添加新物質(zhì)，則會(huì)自動(dòng)添加因變量和傳遞方程)。只添加了分子氧和原子氧的兩種亞穩(wěn)態(tài)，并且兩個(gè)反應(yīng)是解離的，導(dǎo)致產(chǎn)生原子氧。即使電子碰撞反應(yīng)不會(huì)產(chǎn)生新的物質(zhì)，電子損失的能量仍然在電子平均能量方程中得到考慮。

氧是一種電負(fù)性物質(zhì)，這意味著電子可以附著并產(chǎn)生負(fù)離子(電子撞擊反應(yīng)1)。即使負(fù)離子包括表面反應(yīng)，其通過(guò)傳輸損失也可以忽略不計(jì)，并且需要包括體積損失(重物質(zhì)反應(yīng) 28-32)。

解離度是分子放電的一個(gè)重要方面。當(dāng)然，原子氧含量較高的放電的電負(fù)性較小，因?yàn)楦街娮拥姆肿友踺^少。在這種化學(xué)反應(yīng)中，僅包括表面締合機(jī)制(表面反應(yīng)3和7)，它們對(duì)于維持實(shí)際解離度至關(guān)重要。

圖6 氬氣和氧氣混合物的等離子體化學(xué)反應(yīng)。

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本文來(lái)自 ：COMSOL 博客