上交《AFM》：一種無粘結劑方法構建鋁基MOF，優異吸水性能！

2022年1月11日 11:23
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金屬有機骨架(MOFs)作為一種新型的吸附劑，因其大的比表面積、豐富的不飽和中心、可調的拓撲結構和孔徑而在許多領域引起了廣泛的關注，特別是它對水蒸氣的逐級吸收和適中的再生溫度使其在吸水應用如散熱、吸附式熱泵和冷水機組、大氣集水和濕度控制等方面具有很好的應用前景。在金屬基體上涂覆金屬有機骨架是金屬有機骨架應用的一個重要研究方向。然而，現有的粘結劑包覆方法需要重復操作，不可避免地會堵塞MOF的孔隙，導致吸附容量降低。


來自上海交通大學的學者提出了一種無粘結劑的方法來構建MOF-on-Metal結構。以鋁基體溶解后的鋁離子為原料，通過原位合成Al基金屬氧化物薄膜(MIL-96和MIL-100)，在鋁基體上制備了生長良好的多晶Al-MOF層。本文對MOF涂層的形貌和化學成分進行了系統的表征，并提出了一種pH控制策略來調節復合MOF的相對比例。重要的是，金屬氧化物-非金屬結構表現出超高的吸水量(192.5 g m?2)，這是所有已報道的干燥劑涂層金屬結構中最高的，并且具有優異的循環穩定性。在此基礎上，對采用金屬-金屬復合結構的除濕熱泵系統的性能進行了預測，結果表明，該系統的運行周期比采用粘結劑硅膠涂層的系統長80%，平均除濕量可達8.36g kg-1。

綜上所述，該方法能夠形成無粘結劑、低成本、高性能的MOF涂層，在高效節能吸附領域具有廣闊的應用前景。相關文章以“Binder-Free Growth of Aluminum-Based Metal–Organic Frameworks on Aluminum Substrate for Enhanced Water Adsorption Capacity”標題發表在Advanced Functional Materials。

論文鏈接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202105267

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圖1.MOF-on-Metal結構的建立：a)雜化鋁基MOF的一步合成。b)MIL-96(Al)和MIL-100(Al)的晶體結構。c)準備好的樣品的照片(干燥前和干燥后)。d)在數碼顯微鏡下觀察樣品的橫截面形態。e)涂層與金屬基體之間的相互作用。
 

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圖2.MOF-on-Metal結構的表征：a)MOF涂層的SEM圖像。b)鋁襯底和MOF涂層之間的接合處的SEM圖像。c-e)MIL-96、MIL-100和MIL-110晶體的SEM圖像。f)橫斷面EDS映射圖像。g)MOF涂層粉末的X射線衍射圖譜。h)來自上層和襯底的粉末的FTIR圖案，覆蓋著一層非常薄的涂層。
 

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圖3.不同初始pH值(pH=0.69，pH=0.46，pH=0.33，pH=0.23)下產物的表征。a-d)固體產品的掃描電鏡圖像。e)粉末X射線衍射圖譜。f)在不同pH值和(20°C)下合成的MIL-96(Al)、MIL-100(Al)、MIL-110(Al)和MOF涂層的吸水等溫線。
 

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圖4.吸水性能和結構穩定性的實驗裝置和結果。a)吹風試驗的實驗裝置。b)試樣在氣流作用下的質量變化,樣品在氣流作用下的質量變化(為了對比，涂層樣品的質量小于粘結劑涂層樣品的質量)。c)20°C吹風試驗前后MoFon-金屬層的吸水等溫線；d)吸水率與其他涂層金屬干燥劑吸水率的比較
 

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圖5.在pH=0.23時制備的固體產品的動態吸附-解吸試驗。
 

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圖6.采用不同干燥劑的地源熱泵系統的模擬結果(有效除濕期是指送風濕度低于室內空氣所經過的時間).

綜上所述，該方法實現了基板表面的全覆蓋、高成品率和高涂層密度、超高吸水率和優異的循環穩定性。與粘結劑技術相比，在基片上原位合成MOF涂層不僅避免了材料性能的衰減，而且成本低，易于操作，為MOF材料的大規模工業化應用提供了可能。因此，該新方法在高效吸附型應用領域具有廣闊的應用前景，如散熱、吸附式熱泵、大氣集水、濕度控制等。此外，利用金屬離子直接從金屬襯底上合成MOF，而不是使用外來金屬鹽，為MOF的大規模合成提供了一種新的途徑。 （文：SSC）

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