南京大學高冠道/潘丙才教授課題組《Nat. Commun.》：超聲激活聚四氟乙烯壓電催化活性
圖1
活性氧物種（ROS）的可控生成在生物、化學和環境等領域具有重要的作用。特別是在聲動力學過程中，憑借高組織穿透性和定向引導特點，壓電催化（piezoelectric catalysis）可原位高效產生ROS。然而，目前報道的壓電ROS催化劑壓電系數較低（3-105 pC/N），或對環境安全有害（如PZT中的Pb）、化學穩定性差，限制了壓電催化的發展。因此，開發新型壓電材料是亟待解決的挑戰。近期，高冠道教授課題組等人開發了可誘導傳統惰性的聚四氟乙烯（PTFE）顆粒形成壓電駐極體（electret）方法。研究顯示，對PTFE駐極體進行連續超聲輻照可產生ROS，并且其產生速率顯著高于已見報道的壓電催化劑。該項研究顛覆了人們對惰性PTFE的認知，也開辟了惰性PTFE在環境污染治理、殺菌消毒領域的新應用。
PTFE的活化過程及機制：PTFE化學性質極其穩定，被廣泛應用于嚴苛條件下的工業裝備、實驗設備、醫療器械及家用廚房用品等。同時PTFE作為一種典型的非極性聚合物駐極體材料，能夠長期存儲電荷并具有巨大的壓電系數。研究人員在一次實驗中偶然發現，PTFE在超聲作用下具有良好的壓電催化性能。因此，研究人員對PTFE顆粒以及薄膜進行超聲輻照，再利用壓電力顯微鏡（PFM）來檢測被活化的PTFE的壓電性能。PFM表征顯示，被超聲輻照的PTFE可誘導產生強大的局部壓電性能。這是因為在超聲激活PTFE過程中，超聲波能夠促使汽泡的形成和崩塌，而瞬間崩塌的超聲空化氣泡又能產生極端高壓（約100 Mpa）和電場（約100 kV/m）。這些瞬態、高頻的超高超聲壓力可以使PTFE產生永久的結構缺陷（結構電荷）；另一方面，并發產生的電場能夠極化PTFE的缺陷進而產生極化電荷并被俘獲在PTFE結構缺陷里，最終形成壓電駐極體（圖2）。
圖2 超聲活化PTFE示意圖
進一步，本研究通過施加外力并測量開路電壓來揭示 PTFE 駐極體的壓電特性（圖 3a、b）。隨著外加壓力從 0.156 增加到 0.624 N/cm2，開路電壓從 0.5 V增加到 1.8 V。此外，活化的PTFE膜在超聲波的作用下能產生可重現的壓電電壓（圖 3c）。這揭示了惰性的PTFE超聲催化活性的基本過程及機制，包括1）PTFE在超聲壓力場下的駐極化活化，以及2）高頻超聲壓力波持續刺激壓電PTFE駐極體產生迅速交變的內部電場，從而驅動電荷到PTFE/水界面并最終產生ROS（圖 3d, e, f）。
圖3 PTFE駐極體的壓電性能和ROS產生過程
PTFE壓電催化產生ROS的潛在應用：ROS在環境、化學以及生物醫藥領域具有廣泛應用。例如，PTFE在超聲作用下能分解甲基橙、酸性橙7、亞甲基藍、四氯酚以及硝基苯等多種污染物。與傳統有機和無機壓電材料對比發現，PTFE分解甲基橙的準一級速率常數是經典的有機壓電材料PVDF的16倍以上，也遠高于目前文獻報道的無機壓電材料Pb(Zr0.52Ti0.48)O3，Bi4Ti3O12和BaTiO3。同時實驗結果表明，超聲輻射10 min，PTFE膜能顯著抑制細菌的生長，抑制率可達99.7%。以上結果表明，超聲活化的PTFE展現出了優異的壓電催化性能，在環境污染治理中具有廣闊的應用前景。
圖4 PTFE壓電催化的潛在應用
上述研究以“Ultrasonic activation of inert poly(tetrafluoroethylene) enables piezocatalytic generation of reactive oxygen species”為題于2021年6月9日在線發表在Nature Communications 。論文第一作者為博士生王炎鋒，通訊作者為高冠道教授。共同作者包括現代工程與應用科學學院2020屆碩士畢業生徐燁明、環境學院2020屆碩士畢業生董上上，以及南京大學現代工程與應用科學學院王鵬教授、魯振達教授、吳迪教授，化學與化工學院葉德舉教授，南開大學陳威教授、哈佛大學Chad Vecitis教授以及團隊帶頭人潘丙才教授。南京大學現代工程與應用科學學院張善濤教授，化學與化工學院沈群東教授，物理學院屠娟教授以及環境學院王偉偉博士參與了論文討論，現代工程與應用科學學院博士生席中男和李晨博士對PFM測試做出了貢獻。研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發項目以及江蘇省科技廳的資助。
原文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41467-021-23921-3
來源：南京大學新聞網
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