南昌大學范杰平教授課題組在基于天然藥物的低分子量超分子水凝膠上的新進展
低分子量超分子水凝膠（LMWSHs）是一種低分子量凝膠因子的三維超分子自組裝體。傳統的聚合物水凝膠主要基于共價交聯的網絡，而超分子水凝膠中的網絡是通過凝膠因子之間的非共價相互作用形成的，包括靜電相互作用、氫鍵、疏水相互作用和范德華力等。LMWSHs可以積聚大量的水或生物流體，同時還具有易設計和環境刺激響應的特點，故在生物醫學應用、環境修復等方面受到了極大的關注。基于天然藥物簡單有機鹽的熱誘導溶膠-凝膠相變的LMWSHs鮮有報道。
圖1. 不同濃度的[Choline][OA]的溶膠/凝膠的熱響應行為
范杰平教授團隊通過酸堿反應以天然藥物齊墩果酸（OA）和膽堿（Choline）為原料制備簡單有機鹽（([Choline][OA]），并以[Choline][OA]為凝膠因子，在水中制備了LMWSHs。該LMWSHs表現出有趣的熱響應相轉變行為，如圖1所示，當濃度低于39.0 mg mL-1時（圖1A），在實驗溫度范圍內不能形成水凝膠，但是隨溫度升高，溶膠發生不可逆的透明-混濁轉變的現象；當濃度在39.0～45.0 mg mL-1（圖1B）之間時，室溫條件下形成溶膠，當溫度升高發生溶膠-凝膠相轉變，同時透明度下降，冷卻后凝膠又可變回溶膠；當濃度大于45.0 mg mL-1時（圖1C），室溫下即可形成水凝膠，當溫度升高仍為凝膠態，但發生不可逆的透明-混濁轉變。圖2d中LMWSHs的彈性和黏性模量都隨溫度的升高和提高，說明升高溫度有利于該超分子水凝膠的形成。通過偏光顯微鏡發現，溫度升高，體系中有松針狀晶體析出，這可能是透明度下降的原因。
圖2. LMWSHs的可注射性和穩定性(a,b,c)、流變（d）及藥物（梔子苷）（e）釋放曲線
以該LMWSHs為載體材料，進行藥物體外釋放實驗發現，阿霉素幾乎不能從LMWSHs釋放，梔子苷可以緩慢地釋放出來，這主要歸因于凝膠因子[Choline][OA]自組裝形成內疏水外親水的超分子結構。此外，他們以前的工作發現用[Choline][OA]對HepG2細胞的IC50值為31.66 μmol L-1，這些結果表明基于[Choline][OA]的LMWSHs不僅可以用作藥物遞送載體，而且由于天然產物本身的藥理活性，還可以對疾病具有輔助協同治療作用。
如果圖3所示，范杰平教授團隊發現其它陽離子的齊墩果酸有機鹽也具有類似的性質。
圖3. 其它陽離子的齊墩果酸有機鹽形成的LMWSHs
以上相關成果發表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021。主要工作由碩士生鐘輝和袁天桃完成，通訊作者為范杰平教授。
原文鏈接：
https://doi.org/10.1021/acsami.1c05800
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