武大周金平教授團隊《ACS AMI》：具有自修復性能的羧甲基殼聚糖注射型水凝膠敷料的快速制備
具有良好生物相容性、自修復性能和可選擇性移除的注射型水凝膠作為傷口修復材料在實際應用過程中具有巨大優勢。然而，同時滿足這些條件的水凝膠傷口敷料的制備仍然面臨著巨大的挑戰。最近，武漢大學天然高分子團隊周金平教授/陳云教授團隊利用羧甲基殼聚糖的離子響應性，開發出了滿足上述功效的水凝膠傷口敷料。該策略是通過引入三價金屬離子Fe3+和Al3+與羧甲基殼聚糖（CMCh）上的羧基形成配位鍵，誘導溶液快速凝膠化（<10s）。由于配位鍵動態可逆的特點，該水凝膠表現出良好的自愈合能力、自適應性和溫度響應性。進一步引入SO42- 與CMCh上的氨基發生交聯反應，誘導水凝膠發生相分離，可以降低水凝膠的粘附性，使水凝膠在使用完后可以被無痛分離，且不產生殘留。利用這些特性，這種水凝膠被用作傷口敷料，可以顯著促進皮膚組織再生，提高傷口愈合速率。
圖1. 水凝膠的制備、結構表征和性能研究
CMCh的取代度對水凝膠性能有重要影響。首先在堿/尿素水溶液體系下均相合成了不同取代度的CMCh。當醚化劑（鈉）與殼聚糖的投料比為3:1時，合成的羧甲基殼聚糖（CMCh-3）為原料制備的水凝膠結構均勻穩定。隨著投料比升高，CMCh的取代度提高，水凝膠透光率下降，且有不規則聚集結構產生。因此選擇CMCh-3為原料制備水凝膠。
改變CMCh-3和Fe3+/Al3+的含量，可以對水凝膠的流變學性能進行調控。由于配位鍵動態可逆的特點，制備的水凝膠表現出明顯的剪切變稀現象，可用作注射型水凝膠。同時水凝膠還表現出對不規則區域的適應性。水凝膠具有良好的自修復性能和溫度響應性。當受到較大形變或者溫度升高時，水凝膠內部交聯網絡結構被破壞，使其向溶液態轉變。而隨著應變降低或者溫度恢復，又可以快速恢復至凝膠態，且力學性能可以在短時間內完全恢復。
圖2. 水凝膠選擇性移除性能探究
CMCh-3上含有氨基、羥基、羧基等活性基團，可以使水凝膠有效粘附于皮膚表面。進一步向水凝膠中引入硫酸根離子，誘導水凝膠發生相分離，使水凝膠對皮膚表面的親和性變差，粘附力下降。新的交聯結構的產生使水凝膠強度提高。水凝膠這些性質的變化可以使其從皮膚表面無痛剝離且不產生殘留。
圖3. 水凝膠對小鼠傷口促愈合效果
細胞實驗表明水凝膠細胞毒性較低。將制備的水凝膠用作傷口敷料。實驗結果表明水凝膠可以提高傷口愈合速率。通過對傷口部位的組織切片進行分析，發現水凝膠可以加速組織膠原蛋白沉積和血管再生，從而促進傷口愈合。這主要是由于殼聚糖自身的生物活性促進細胞增殖以及水凝膠可以維持受損組織部位的濕度，為組織愈合提供一個適宜的環境。
以上成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces（DOI：10.1021/acsami.1c02089）上。論文的第一作者為武漢大學化學與分子科學學院博士生曹金鋒，目前在北京林業大學工作，共同第一作者為武漢大學基礎醫學院博士生吳平，通訊作者為武漢大學天然高分子團隊周金平教授，共同通訊作者為武漢大學基礎醫學院陳云教授。
原文鏈接：
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsami.1c02089
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