哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性


自1960年代以來,合成水凝膠已被開發并廣泛應用于組織工程、藥物運輸、醫用粘接劑、生物電子、親水涂層、柔性機器人等。在許多承載的應用場景中,要求水凝膠能夠承受長期的循環載荷,例如,人工心臟瓣膜每年需要打開和關閉約3億次;膝蓋關節軟骨需承受幅值約2.5MPa的循環應力;透明揚聲器之類的水凝膠離子設備需要承受高頻振動;可拉伸的離子觸摸板需要承受周期性變形。在循環載荷作用下,水凝膠會表現出疲勞特征,包括模量、強度的退化,內部裂紋的成核和生長等。近年來,哈佛大學鎖志剛教授與西安交通大學軟機器實驗室團隊在水凝膠疲勞領域開展了深入的研究,在水凝膠疲勞性能的實驗測試與理論分析[1]、疲勞門檻值的提升策略[2, 3]、界面抗疲勞設計[4, 5]等方面取得研究進展。

哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖1

圖1 兩種疲勞測試方法。(a)預置裂紋的試樣受到循環拉伸,記錄在不同能量釋放率下裂紋擴展的速率。(b)無預置裂紋的試樣受到循環拉伸,記錄在不同拉伸幅值λ下試樣循環直至斷裂的循環次數N


材料的疲勞測試主要有兩大類方法。一種是在試樣中預置裂紋,施加循環載荷并記錄裂紋擴展速率(圖1a)。當施加的能量釋放率G低于疲勞門檻值Gth時,裂紋不擴展。從2017年開始,水凝膠疲勞測試主要基于這類方法,對所測試的各類水凝膠的疲勞門檻值進行實驗測試和理論分析。另一種疲勞測試方法是對不帶裂紋試樣進行循環加載拉伸至給定的拉伸比幅值λ或應力幅值,記錄其斷裂的循環數N(圖1b)。當施加的拉伸比低于疲勞極限拉伸比λe時,試樣被認為能夠承受無數次循環拉伸而不發生斷裂。本文采用第二類測試方法,以經典的雙網絡韌性水凝膠為對象,實驗測量并分析材料的λ-N曲線特征,重點關注不含裂紋的試樣的λ-N曲線和含不同裂紋尺寸的試樣的λ-N曲線的不同,如圖2所示。為了獲得斷裂循環次數的統計結果,采用六個相同的試樣(不含裂紋或含相同尺寸的裂紋)同時拉伸的測試方法。


哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖2

圖2 疲勞測試的λ-N曲線。每次疲勞實驗中,六個相同的試樣(不含裂紋或含相同尺寸的裂紋)在給定的拉伸幅值下循環受載,每個試樣的拉伸幅值和斷裂循環次數對應圖中的一個點。材料的疲勞極限拉伸比是試樣中的初始裂紋尺寸的函數。


研究發現,當初始裂紋較長時,韌性水凝膠的疲勞極限隨著裂紋長度的增加而降低;當初始裂紋較短時,韌性水凝膠的疲勞極限對初始裂紋尺寸不敏感。測試結果表明該水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感尺寸約為0.1mm。他們將這一敏感尺寸解釋為材料的固有屬性常數,稱作endurance fractocohesive length,其大小由另外兩個材料的固體常數決定,材料的疲勞門檻值Gth和材料在達到循環疲勞極限條件下的斷裂功We(o),哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖3。其中系數k由材料的本構關系和待測試樣的幾何特征決定。通過實驗測量韌性水凝膠的疲勞門檻值和循環疲勞極限條件下的斷裂功,代入如上公式估算得到的該材料的裂紋敏感尺寸為0.1mm量級,與實驗相符。他們還討論了各類工程材料在循環載荷下的這兩個材料常數的取值范圍以及所對應的裂紋敏感尺寸。


實驗結果

1 單軸拉伸下的斷裂


他們采用聚丙烯酰胺(PAAm)-聚-2丙烯酰胺-2甲基丙磺酸(PAMPS)雙網絡韌性水凝膠進行裂紋敏感性測試。他們先單調拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣,獲得不同裂紋長度對應的應力-拉伸比曲線,斷裂拉伸比λc,斷裂應力Sc以及斷裂功Wc(由積分應力-拉伸比曲線得到),這些斷裂屬性都是裂紋長度c的函數。當初始裂紋較小時(65μm),測量的斷裂屬性與無預置裂紋的試樣相近,而當初始裂紋較大時,斷裂屬性隨裂紋長度增加而明顯降低。


哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖4

圖3 承受單調拉伸的不帶裂紋的試樣以及帶不同長度裂紋的試樣的斷裂。(a)應力-拉伸比曲線。(b)斷裂拉伸比-裂紋長度平面。(c)斷裂應力-裂紋長度平面。(d)斷裂功-裂紋長度平面。


他們通過變異系數CV(標準差除以平均值)來衡量測量數據的分散性。無論是帶裂紋試樣還是不帶裂紋試樣,斷裂拉伸比λc,斷裂應力Sc,斷裂功Wc以及剛度M的變異系數都很小(小于0.1)。尤其是,斷裂屬性的分散性程度與材料的剛度分散性相當,因此可以認為所測量的材料屬性為材料常數。由此得到,不帶裂紋試樣的斷裂功這一材料常數WC(o)為5.87×106J/m3。該韌性水凝膠的另一材料常數斷裂能在此前的工作中測量GC=2550J/m2


哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖5

圖4 單調載荷下帶裂紋與不帶裂紋試樣的斷裂拉伸比,斷裂應力,斷裂功以及剛度的變異系數。


對于帶裂紋試樣且裂紋長度遠小于試樣尺寸,能量釋放率GG=κWc,其中c為裂紋長度,W為遠離裂尖的彈性能密度,κ為一個無量綱數。當試樣斷裂時,斷裂能GcGc=κWcc。材料裂紋敏感尺寸可由哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖6得到。當材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時,κ的值為2π(1.122)2,由此得到該材料在單調載荷下的裂紋敏感尺寸為0.05mm,與實驗觀測到的裂紋尺寸敏感性基本相符。


2 循環拉伸下的斷裂


他們循環拉伸不帶裂紋以及帶裂紋的水凝膠試樣,獲得不同裂紋長度對應的疲勞極限下的應力-拉伸比曲線,疲勞極限拉伸比λe,疲勞極限應力Se以及疲勞極限條件下的斷裂功We,這些疲勞極限屬性都是裂紋長度c的函數。當初始裂紋較小時(65μm),測量的疲勞極限屬性與無預置裂紋的試樣相近,而當初始裂紋較大時,疲勞極限屬性隨裂紋長度增加而明顯降低。不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功We(o)這一材料常數為1.02×105J/m3。該韌性水凝膠的另一材料常數疲勞門檻值在此前的工作中測量為Gth=114.2J/m2


對于帶裂紋試樣且裂紋長度遠小于試樣尺寸,能量釋放率GG=κWc,當試樣達到疲勞極限時,疲勞門檻值GthGc=κWec。循環載荷下材料裂紋敏感尺寸可由哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖7得到。當材料為線彈性且試樣為邊緣裂紋時,κ的值為2π(1.122)2,由此估算得到該材料在循環載荷下的裂紋敏感尺寸為,與實驗觀測到的裂紋尺寸敏感性基本相符。


哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖8

圖5 承受循環拉伸的不帶裂紋的試樣和帶不同長度裂紋的試樣的疲勞極限。(a)疲勞極限拉伸比-裂紋長度平面。(b) 達到疲勞極限時的應力-拉伸比曲線。(c)疲勞極限應力-裂紋長度平面。(d)疲勞極限條件下的斷裂功-裂紋長度平面。


3 材料屬性空間


承受循環載荷時,當初始裂紋長度大時,試樣抵抗裂紋擴展的能力用疲勞門檻值Gth描述。當初始裂紋長度小,對裂紋不敏感時,抵抗疲勞斷裂用不帶裂紋試樣在疲勞極限條件下的斷裂功描述We(o)。研究人員從文獻中收集得到彈性體,塑料,陶瓷,金屬的GthWe(o)數據。這兩個材料常數的比值定義了endurance fractocohesive length,用斜虛線表示。陶瓷的endurance fractocohesive length在10-4m這個量級。金屬和文中的韌性水凝膠的endurance fractocohesive length在10-3m這個量級。


哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖9

圖6 用不帶裂紋試樣測得的疲勞極限條件下的斷裂功We(o)與用帶裂紋試樣測得的疲勞門檻值Gth構成的材料屬性平面。斜虛線為endurance fractocohesive length,Gth/We(o)


4 結論


他們研究了雙網絡韌性水凝膠帶裂紋與不帶裂紋、在單調載荷和循環載荷下的斷裂行為。單調載荷下,測試了不同裂紋長度c對應的斷裂拉伸比λc,斷裂應力Sc以及斷裂功Wc。當初始裂紋較短時,斷裂功是材料常數,Wc(o),對初始裂紋不敏感。當初始裂紋較長,斷裂能是材料常數Gc。兩個材料常數的比值定義了另一材料常數fractocohesive lengthGc/Wc(o)單調載荷下裂紋敏感尺寸為哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖10。循環載荷下,他們測試了不同裂紋長度c對應的疲勞極限拉伸比λe,疲勞極限應力Se以及疲勞極限條件下的斷裂功We。當初始裂紋較短時,疲勞極限條件下的斷裂功是材料常數,We(o),對初始裂紋不敏感。當初始裂紋較長,疲勞門檻值是材料常數Gth。兩個材料常數的比值定義了另一材料常數endurance fractocohesive lengthGth/We(o),循環載荷下裂紋敏感尺寸為哈佛大學鎖志剛教授與西安交大盧同慶教授合作:韌性水凝膠在循環載荷下的裂紋敏感性的圖11。循環載荷下軟材料的裂紋敏感尺寸這一重要的材料參數對指導抗疲勞軟結構的設計具有重要意義。


這一研究工作最近發表在Journal of the Mechanics and Physics of Solids。論文的第一作者為西安交通大學航天航空學院博士研究生周一帆,西安交通大學盧同慶教授和美國科學院院士、美國工程院院士、哈佛大學鎖志剛教授為共同通訊作者。


原文鏈接:

Zhou et al. Flaw-sensitivity of a tough hydrogel under monotonic and cyclic loads. Journal of the Mechanics and Physics of Solids. 2021.

https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104483

1.Zhang WL, et al. (2018) Fatigue of double-network hydrogels. Engineering Fracture Mechanics 187:74-93.

2.Zhang W, et al. (2019) Fracture Toughness and Fatigue Threshold of Tough Hydrogels. ACS Macro Letters 8(1):17-23.

3.Zhou Y, et al. (2020) The Stiffness-Threshold Conflict in Polymer Networks and a Resolution. J Appl Mech-T Asme 87(3):031002.

4.Zhang W, Gao Y, Yang H, Suo Z, & Lu T (2020) Fatigue-resistant adhesion I. Long-chain polymers as elastic dissipaters. Extreme Mechanics Letters 39.

5.Zhang W, Hu J, Yang H, Suo Z, & Lu T (2021) Fatigue-resistant adhesion II: Swell tolerance. Extreme Mechanics Letters 43:101182.


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