華東理工大學曲大輝教授課題組等Angew：光驅動分子機器最新進展
構建光響應型主-客體系統是開發合成仿生智能體系的關鍵，目前采用的通用策略是將光異構化單元引入大環主體或客體的結構中，從而通過構象變化有效改變非共價結合親和力。然而，設計可多穩態切換的光控主-客體系統，且同時又能實現和控制對不同手性客體的立體可切換的選擇性識別，仍然是一個重大挑戰。近日，華東理工大學化學與分子工程學院、費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心曲大輝教授課題組巧妙地將一代分子馬達與冠醚環結合，成功構建了一系列馬達化冠醚大環，并在立體可切換的選擇性識別方面取得重要研究進展，最新研究成果以“Motorized Macrocycle: A Photo-responsive Host with Switchable and Stereoselective Guest Recognition”為題發表在Angew. Chem. Int. Ed.（DOI：10.1002/anie.202104285）。
位阻烯烴的分子馬達在外界光和熱的刺激下能夠進行360°定向可控旋轉的獨特性能已廣泛應用液晶、手性催化、凝膠等領域。分子馬達固有的軸手性和光開關能力，可以產生多個穩定的手性態，并能精確地控制手性異構體的形成順序。在此背景下，研究人員利用不同長度的柔性聚乙二醇鏈將第一代分子馬達的兩臂進行分子內環化，形成具有馬達運動功能的冠醚大環。研究的結果表明，八甘醇鏈環化的馬達大環cis/trans-3能夠實現分子馬達的單向旋轉，且cis構型馬達化大環與銨鹽客體具有1:1結合的主客體相互作用，而trans與cis構型大環與客體分子的結合力明顯不同。利用分子馬達大環3在光熱刺激下，其幾何構型和螺旋手性的多態切換，成功實現了馬達化大環與客體的光致切換結合親和力和立體選擇性的動態反轉。這種方法為構建刺激響應型主-客體系統和動態材料提供了一種新型策略。
該研究工作主要由華東理工大學化學院博士生劉月在曲大輝教授的指導下完成，并得到了田禾院士和費林加院士的悉心指導。計算化學方面得到荷蘭格羅寧根大學Stefano Crespi博士的大力支持。該工作得到了國家杰出青年科學基金、國家自然科學基金委重大項目、教育部材料生物學與動態化學前沿科學中心、基礎科學中心、上海市重大科技專項等項目資金的支持。
原文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104285
來源：華東理工大學化學與分子工程學院
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