近日，云南大學(xué)材料與能源學(xué)院（云南省先進(jìn)能源材料國(guó)際聯(lián)合研究中心）郭洪教授團(tuán)隊(duì)以云南大學(xué)為第一通訊單位，在國(guó)際著名期刊Advanced Functional Materials (Nature Index收錄的期刊，IF=16.83) 發(fā)表新能源存儲(chǔ)材料最新突破性進(jìn)展“Dual-Active-Center of Polyimide and Triazine Modified Atomic-Layer Covalent Organic Frameworks for High-Performance Li Storage”。博士研究生趙根福為論文第一作者，郭洪教授為通迅作者。

作為一種高性能的能量存儲(chǔ)裝置，鋰離子電池已廣泛應(yīng)用于各類移動(dòng)電源和其他可再生清潔能源載體上。開(kāi)發(fā)高性能、可持續(xù)的綠色電極材料對(duì)鋰離子電池的發(fā)展至關(guān)重要。與傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)化合物相比，共價(jià)有機(jī)框架（COF）是一類組分、結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)，強(qiáng)穩(wěn)定性的多孔晶態(tài)框架材料，因其功能性有機(jī)單元的框架結(jié)構(gòu)展現(xiàn)出開(kāi)放的離子和電子傳輸通道，近年來(lái)出現(xiàn)在電化學(xué)儲(chǔ)存的舞臺(tái)上。作為一種理想的鋰儲(chǔ)存電極材料，COF仍存在許多亟待解決的問(wèn)題，如結(jié)構(gòu)強(qiáng)的π-π相互作用導(dǎo)致了低的氧化還原位點(diǎn)利用率，直接影響了其可逆儲(chǔ)能容量。因此，如何精確設(shè)計(jì)原子層結(jié)構(gòu)的COF分子結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)對(duì)材料結(jié)構(gòu)層間或內(nèi)部活性儲(chǔ)鋰位點(diǎn)的充分激發(fā)與利用,將對(duì)COF類材料在儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用開(kāi)辟新的思路。

圖1 原子層結(jié)構(gòu)E-TP-COF的制備及應(yīng)用在正極電池中的循環(huán)性能

基于以上研究現(xiàn)狀和面臨的問(wèn)題，郭洪教授課題組首次提出了C=O和C=N雙重有效氧化還原位點(diǎn)修飾的原子層共價(jià)有機(jī)框架（E-TP-COF），并成功應(yīng)用于鋰離子電池正極材料中。課題組在前期研究基礎(chǔ)上（Hong Guo*, et. al, ACS Energy Lett., 2020,1022; Hong Guo*, et. al, Appl. Catal. B:Environ., 2019, 243; Hong Guo*, et. al, Adv. Funct. Mater. 2018, 1707480; Hong Guo*, et. al, Nano Energy 2018, 51）,通過(guò)分子層面的設(shè)計(jì)構(gòu)建了獨(dú)特的類花瓣二維原子層共價(jià)有機(jī)框架，具有較高的電化學(xué)動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，將原子層結(jié)構(gòu)調(diào)控的C=O和C=N雙活性位的引入，顯著增強(qiáng)了COF用作鋰離子電池正極的電化學(xué)活性和容量（圖1）。

通過(guò)機(jī)械剝離的方法將團(tuán)簇狀的TP-COF剝離得到原子層（少層）的E-TP-COF材料，當(dāng)E-TP-COF作為鋰離子電池正極時(shí)，在200 mA g-1的電流密度下，500次循環(huán)后保持96 mAh g-1的高容量，庫(kù)侖效率接近100%，E-TP-COF材料的電化學(xué)性能優(yōu)于LIB中其他最新報(bào)道的有機(jī)化合物。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)低成本、持久循環(huán)穩(wěn)定性、高容量和可逆性可充電電池的先進(jìn)有機(jī)電極材料提供了一種新策略。

該論文成果得到973計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、云南省科技廳-云南大學(xué)聯(lián)合重點(diǎn)基金、省先進(jìn)能源材料國(guó)際聯(lián)合研究中心、省高校全固態(tài)離子電池重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目、云南大學(xué)杰出青年計(jì)劃及云南大學(xué)研究生科研創(chuàng)新項(xiàng)目的支持。

本文來(lái)自“云南大學(xué)”。

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