華南理工大學(xué)劉嵐教授團(tuán)隊(duì)《AFM》：基于受阻脲鍵及氫鍵協(xié)同作用的半包埋高穩(wěn)定可拉伸導(dǎo)體
近幾年，可拉伸導(dǎo)體（Stretchable Electrical Conductor, SEC）被廣泛研究，并成功應(yīng)用于可穿戴器件、柔性機(jī)器人及植入電子中。其中，通過打印、噴涂和刮涂等方法制備的具有表面導(dǎo)電層的SEC，具有良好的導(dǎo)電性、高的圖案化自由度及線路精度等優(yōu)勢(shì)，在可拉伸電極及電路中應(yīng)用廣泛。然而，在實(shí)際使用中，為其提供力學(xué)性能的彈性基體在外力作用下容易遭受不可逆的損傷，剛性填料組成的導(dǎo)電層在循環(huán)往復(fù)的形變及外力影響下，也容易從與其相互作用較差的基體上脫落，造成SEC力學(xué)及電性能的損失甚至完全失能。目前，雖然基于動(dòng)態(tài)可逆鍵合作用的自修復(fù)電子取得了一定的進(jìn)展，但是大多數(shù)體系僅停留在彈性基體的力學(xué)與自修復(fù)性能的平衡上，而無法實(shí)現(xiàn)SEC的填料與基體的相互作用調(diào)控，直接影響了其動(dòng)態(tài)穩(wěn)定性。因此制備一種能夠滿足雙層結(jié)構(gòu)的高導(dǎo)電、動(dòng)態(tài)變形穩(wěn)定、耐表面剝離以及可損傷自修復(fù)的可拉伸電子具有重要的意義。
針對(duì)上述問題，華南理工大學(xué)劉嵐教授與南開大學(xué)劉遵峰教授合作提出了一種新方法，即在含動(dòng)態(tài)脲鍵彈性體上，通過調(diào)控動(dòng)態(tài)氫鍵以及受阻動(dòng)態(tài)脲鍵的反應(yīng)，制備了一種基于多重動(dòng)態(tài)鍵的彈性基體。該基體不僅具有高拉伸回復(fù)能力（650%，3 MPa），同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)在低溫60℃下的快速自修復(fù)。更重要的是，研究表明，該彈性體在乙醇溶脹與接近拓?fù)滢D(zhuǎn)變溫度（Tv）的作用下，通過簡(jiǎn)單的噴涂方法，可以實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電填料（如銀納米線、碳納米管、液態(tài)金屬微米顆粒等）在基體表面的沉積與進(jìn)一步的包埋。所得到的雙層結(jié)構(gòu)可拉伸電子不僅具有非常高的導(dǎo)電性，而且同時(shí)滿足動(dòng)態(tài)變形穩(wěn)定（多次拉伸電阻穩(wěn)定）與耐表面剝離（超聲水洗、膠帶剝離、砂紙剝離等電阻不變）。此外，由于多重動(dòng)態(tài)鍵的交換作用及其與填料的協(xié)同作用，該SEC可實(shí)現(xiàn)60℃下的快速修復(fù)。最后，該研究還在該基體上采用打印方法制備了一個(gè)簡(jiǎn)單的邏輯電路，可在拉伸變形以及皮膚表面穿戴時(shí)正常工作，證明了其在可拉伸電路以及可穿戴設(shè)備方面的巨大應(yīng)用潛力。
圖1（a）具有嵌入導(dǎo)電表面的自愈合可拉伸電路的制備流程圖；（b）PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs電路放大圖；（c, d）PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs導(dǎo)體的表面和截面SEM圖像；（e）將導(dǎo)電AgNWs部分嵌入彈性體表面，具有較高的魯棒性，可抵抗劃傷等嚴(yán)重?fù)p傷，并能自愈合；（f）PDMSOH1-DTBx聚合物網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖及反應(yīng)物分子結(jié)構(gòu)。
圖2 （a）DMA施加恒力時(shí)，PDMSOH1-DTBx的相對(duì)位移與溫度之間的關(guān)系圖；（b）制備的PDMSOH1-DTBx及其在切斷、自修復(fù)后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；（c）自修復(fù)機(jī)理示意圖。
圖3 （a-d）以PDMSOH1-DTB0.5為基體制備含AgNWs涂層的導(dǎo)體表面SEM圖；其中（a）和（b）分別為在室溫及60℃下噴涂AgNWs的水分散液，（c）和（d）分別為在60℃下噴涂AgNWs的乙醇分散液并在噴涂后立即取下樣品（c）及噴涂后繼續(xù)加熱5 min（d）后的圖像；（e，f）PDMSOH1-DTBx樣品的儲(chǔ)能模量（e）及應(yīng)力松弛結(jié)果（f）；（g）以Sylgard 184為對(duì)照，分別在30℃、45℃、60℃和75℃下浸泡在乙醇中的PDMSOH1-DTB0.5樣品的壓縮模量和壓縮應(yīng)變的關(guān)系；（h，i）含有永久交聯(lián)的Sylgard 184（h）和動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵的PDMSOH1-DTBx（i）上AgNWs涂層的弱相互作用的示意圖。
圖4（a）使用Sylgard184/AgNWs彈性導(dǎo)體作為對(duì)照，PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs彈性導(dǎo)體在10％和30％應(yīng)變下的相對(duì)薄層電阻與循環(huán)次數(shù)的關(guān)系；（b）使用Sylgard184/AgNWs彈性導(dǎo)體作為對(duì)照，PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs彈性導(dǎo)體超聲穩(wěn)定性；（c-d）Sylgard184 / AgNWs（c）和PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs（d）的砂紙摩擦試驗(yàn)的SEM圖像；（e-i）自愈前后PDMSOH1-DTB0.5/AgNW的照片（e-g）和SEM圖像（h，i）；（j-m）演示了以PDMSOH1-DTB0.5/AgNWs導(dǎo)體為電極的玩具魚在超聲浴中的堅(jiān)固性，并在切割后實(shí)現(xiàn)了自愈合。
該工作以《Self-Healing, Robust and Stretchable Electrode by Direct Printing on Dynamic Polyurea Surface at Slightly Elevated Temperature》的題目發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上，第一作者為華南理工大學(xué)博士研究生劉書奇，劉嵐教授、劉遵峰教授及華南理工大學(xué)博士后陳松為該文章的共同通訊。
論文鏈接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202102225
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