鈣鈦礦由于其優(yōu)異的光電性能和結(jié)晶性在光伏器件中得到了廣泛應(yīng)用。過去十年里，在研究人員的不懈努力下，鈣鈦礦太陽電池得到了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，最高認(rèn)證效率（NREL）已經(jīng)超過了25%。然而，大面積柔性鈣鈦礦薄膜結(jié)晶質(zhì)量不佳和高成本的物料依然是限制鈣鈦礦太陽電池朝商業(yè)化進(jìn)軍的重要因素。最近陳義旺教授課題組合成了一種非潤濕的油溶性PEDOT（Oil-PEDOT）并將其作為陽極界面層應(yīng)用在柔性鈣鈦礦器件當(dāng)中。

作者首先對合成的Oil-PEDOT進(jìn)行了初步的光學(xué)和電學(xué)表征，相比于參考樣品（PEDOT:PSS），其性能有一定改善，如圖1所示。進(jìn)一步研究后發(fā)現(xiàn)Oil-PEDOT中PEDOT組分含量要遠(yuǎn)高于PEDOT:PSS，同時在相應(yīng)的薄膜上也觀察到Oil-PEDOT的結(jié)晶性要強于PEDOT:PSS，具有島狀結(jié)晶的Oil-PEDOT更利于電荷傳輸同時也改善了上層鈣鈦礦的結(jié)晶生長質(zhì)量。此外，在光學(xué)顯微鏡下觀察到Oil-PEDOT不存在很明顯的液邊擴張現(xiàn)象，從而可以印證其相比于參考墨水（PEDOT:PSS）來說具有更優(yōu)的可印刷性，如圖2所示。

圖1  合成工藝及光學(xué)性能圖。

圖2  材料的性能和形貌表征。

作者進(jìn)一步在優(yōu)化后的陽極界面層上沉積鈣鈦礦，發(fā)現(xiàn)其上層鈣鈦礦的晶體質(zhì)量得到明顯改善，這與Oil-PEDOT上鈣鈦礦成核和結(jié)晶時間的降低有關(guān)。同時，紫外吸收、穩(wěn)態(tài)熒光和瞬態(tài)熒光印證了鈣鈦礦晶體質(zhì)量的改善帶來光學(xué)性能的提升。在5cm×5 cm的大面積鈣鈦礦薄膜上選取了2500個點位測試其鈣鈦礦（110）的峰值，發(fā)現(xiàn)基于Oil-PEDOT的鈣鈦礦晶體質(zhì)量更為均一，進(jìn)一步印證了基于Oil-PEDOT的鈣鈦礦結(jié)晶質(zhì)量較高且更平均，如圖3所示。

圖3  鈣鈦礦薄膜的形貌和性能表征。

將上述薄膜集成到柔性鈣鈦礦器件中，相應(yīng)器件性能如圖4所示。相較于采用PEDOT:PSS作為空穴傳輸層的器件，基于Oil-PEDOT的器件短路電流、填充因子和開路電壓都有明顯提升。基于Oil-PEDOT的最高效率達(dá)到了19.51%，相比于參考器件的14.84%高出了4.67%。同時，穩(wěn)態(tài)輸出等電學(xué)表征也證明了器件性能的有效提升。同時，在25 cm²的鈣鈦礦模組上得到了16.70%的光電轉(zhuǎn)換效率，有效面積為22.5 cm²。

圖4  柔性鈣鈦礦太陽電池電學(xué)性能表征。 

機械穩(wěn)定性表征發(fā)現(xiàn)，基于Oil-PEDOT的器件機械穩(wěn)定性有明顯提升，長時間穩(wěn)定性也有明顯改善。穩(wěn)定性提高可歸因于優(yōu)化器件中碘離子遷移受到抑制，而離子遷移性能的差異可結(jié)于Oil-PEDOT上鈣鈦礦晶體質(zhì)量的明顯改善，如圖5所示。

圖5  柔性鈣鈦礦太陽電池的穩(wěn)定性表征。

南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士研究生龔陳祥、中南大學(xué)物理與電子學(xué)院張霖教授和南昌大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生孟祥川為共同第一作者，陳義旺教授和胡笑添研究員為通訊作者。

詳見：Chenxiang Gong, Lin Zhang, Xiangchuan Meng, ZhiXing, Li Rao, Hongyu Wang, Zengqi Huang, Licheng Tan, Ting Hu, Xiaotian Hu* & Yiwang Chen*. A non-wetting and conductive polyethylene dioxothiophene hole transport layer for scalable and flexible perovskite solar cells. Sci. China Chem., 2021, DOI:10.1007/s11426-020-9951-1

https://www.sciengine.com/publisher/scp/journal/SCC/doi/10.1007/s11426-020-9951-1?slug=fulltext

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