鈣鈦礦由于其優異的光電性能和結晶性在光伏器件中得到了廣泛應用。過去十年里，在研究人員的不懈努力下，鈣鈦礦太陽電池得到了突飛猛進的發展，最高認證效率（NREL）已經超過了25%。然而，大面積柔性鈣鈦礦薄膜結晶質量不佳和高成本的物料依然是限制鈣鈦礦太陽電池朝商業化進軍的重要因素。最近陳義旺教授課題組合成了一種非潤濕的油溶性PEDOT（Oil-PEDOT）并將其作為陽極界面層應用在柔性鈣鈦礦器件當中。

作者首先對合成的Oil-PEDOT進行了初步的光學和電學表征，相比于參考樣品（PEDOT:PSS），其性能有一定改善，如圖1所示。進一步研究后發現Oil-PEDOT中PEDOT組分含量要遠高于PEDOT:PSS，同時在相應的薄膜上也觀察到Oil-PEDOT的結晶性要強于PEDOT:PSS，具有島狀結晶的Oil-PEDOT更利于電荷傳輸同時也改善了上層鈣鈦礦的結晶生長質量。此外，在光學顯微鏡下觀察到Oil-PEDOT不存在很明顯的液邊擴張現象，從而可以印證其相比于參考墨水（PEDOT:PSS）來說具有更優的可印刷性，如圖2所示。

圖1  合成工藝及光學性能圖。

圖2  材料的性能和形貌表征。

作者進一步在優化后的陽極界面層上沉積鈣鈦礦，發現其上層鈣鈦礦的晶體質量得到明顯改善，這與Oil-PEDOT上鈣鈦礦成核和結晶時間的降低有關。同時，紫外吸收、穩態熒光和瞬態熒光印證了鈣鈦礦晶體質量的改善帶來光學性能的提升。在5cm×5 cm的大面積鈣鈦礦薄膜上選取了2500個點位測試其鈣鈦礦（110）的峰值，發現基于Oil-PEDOT的鈣鈦礦晶體質量更為均一，進一步印證了基于Oil-PEDOT的鈣鈦礦結晶質量較高且更平均，如圖3所示。

圖3  鈣鈦礦薄膜的形貌和性能表征。

將上述薄膜集成到柔性鈣鈦礦器件中，相應器件性能如圖4所示。相較于采用PEDOT:PSS作為空穴傳輸層的器件，基于Oil-PEDOT的器件短路電流、填充因子和開路電壓都有明顯提升。基于Oil-PEDOT的最高效率達到了19.51%，相比于參考器件的14.84%高出了4.67%。同時，穩態輸出等電學表征也證明了器件性能的有效提升。同時，在25 cm²的鈣鈦礦模組上得到了16.70%的光電轉換效率，有效面積為22.5 cm²。

圖4  柔性鈣鈦礦太陽電池電學性能表征。 

機械穩定性表征發現，基于Oil-PEDOT的器件機械穩定性有明顯提升，長時間穩定性也有明顯改善。穩定性提高可歸因于優化器件中碘離子遷移受到抑制，而離子遷移性能的差異可結于Oil-PEDOT上鈣鈦礦晶體質量的明顯改善，如圖5所示。

圖5  柔性鈣鈦礦太陽電池的穩定性表征。

南昌大學化學學院碩士研究生龔陳祥、中南大學物理與電子學院張霖教授和南昌大學化學學院博士研究生孟祥川為共同第一作者，陳義旺教授和胡笑添研究員為通訊作者。

詳見：Chenxiang Gong, Lin Zhang, Xiangchuan Meng, ZhiXing, Li Rao, Hongyu Wang, Zengqi Huang, Licheng Tan, Ting Hu, Xiaotian Hu* & Yiwang Chen*. A non-wetting and conductive polyethylene dioxothiophene hole transport layer for scalable and flexible perovskite solar cells. Sci. China Chem., 2021, DOI:10.1007/s11426-020-9951-1

https://www.sciengine.com/publisher/scp/journal/SCC/doi/10.1007/s11426-020-9951-1?slug=fulltext

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